含鐵尖晶石催化劑上乙苯與CO2脫氫反應(yīng)研究.pdf

1、苯乙烯是重要的化工原料，工業(yè)上由乙苯與水蒸汽在鐵基催化劑上高溫氧化脫氫反應(yīng)制得。近幾年，CO2代替水蒸汽參與氧化脫氫反應(yīng)引起廣泛關(guān)注，因?yàn)檫@一過程緩解了水蒸汽過程中的熱力學(xué)限制，并且能夠避免由于水蒸汽冷凝導(dǎo)致的熱量損失，節(jié)約能量。
　　本文首先利用溶膠-凝膠法合成了三種不同鐵摻雜量的催化劑MgFexAl2-xO4(x=0.1、0.3及0.5)，并應(yīng)用于乙苯與CO2脫氫反應(yīng)，同時(shí)考察了鐵摻雜量對催化劑的結(jié)構(gòu)以及催化劑活性和穩(wěn)定性的影

2、響。然后用不同方法合成了微孔和介孔MgFe0.1Al1.9O4，并比較了不同孔徑的催化劑對反應(yīng)活性及穩(wěn)定性的影響。在第四章，本文利用浸漬法合成了與MgFe0.1Al1.9O4具有相同元素比的MgO-Fe2O3/γ-Al2O3催化劑，并基于H2-TPR結(jié)果將兩種催化劑在450、650℃下分別還原，結(jié)合穆斯堡爾譜分析技術(shù)，研究了Fe2+的催化活性，并初步推測了乙苯與CO2氧化脫氫反應(yīng)的活性物種及可能機(jī)理。主要結(jié)論如下:
　　(1)復(fù)合

3、氧化物MgFexAl2-xO4(x=0.1、0.3及0.5)中鐵的摻雜量影響催化劑的結(jié)構(gòu)及催化活性和穩(wěn)定性。隨著鐵摻雜量的增加，催化劑的結(jié)晶度降低，催化劑的初始活性升高，但穩(wěn)定性下降。
　　(2)催化劑MgFe0.1Al1.9O4的孔徑影響催化劑的活性及穩(wěn)定性。用水熱法合成的介孔MgFe0.1Al1.9O4的初始活性比微孔MgFe0.1Al1.9O4低，但穩(wěn)定性提高很多。
　　(3) Fe2+與Fe3+的協(xié)同作用有利于催化活