WO3不同活性面H2吸附傳感機(jī)理研究.pdf

1、作為未來(lái)燃料和能量載體的最有吸引力的候選之一，氫氣(H2)是一種危險(xiǎn)的氣體。這主要是由于其具有寬的爆炸范圍4％-74.2％及高爆炸和高泄漏的可能性。此外，又因其無(wú)色無(wú)味的固有屬性從而使其危險(xiǎn)加倍。因此在其生產(chǎn)，儲(chǔ)存，運(yùn)輸和使用期間，需要對(duì)氫氣實(shí)現(xiàn)快速和準(zhǔn)確的檢測(cè)。近年來(lái)，隨著人們危險(xiǎn)意識(shí)的提高，氫氣傳感器的研究發(fā)展也日益增多。本工作基于密度泛函理論方法對(duì)危險(xiǎn)氣體 H2在六方相三氧化鎢(h-WO3)(001)(110)(010)三個(gè)表面上

2、的氣敏機(jī)理進(jìn)行了深入研究。
　　第一章節(jié)介紹了關(guān)于氫氣傳感器的研究現(xiàn)狀，研究的必要性及常用氫氣傳感器的分類(lèi)，原理簡(jiǎn)述及未來(lái)的發(fā)展方向。
　　第二章節(jié)對(duì)所采用的理論計(jì)算方法進(jìn)行了簡(jiǎn)單介紹，主要包含第一原理的主要計(jì)算方法，密度泛函理論基礎(chǔ)，量子理論等。
　　第三章密度泛函理論研究了H2在h-WO3(001)表面的氣敏機(jī)理。根據(jù)氧濃度由大到小的順序我們研究了四個(gè)面，分別為 O-終止的(001)表面，氧預(yù)吸附的 WO-終止的(

3、001)表面，WO-終止的(001)表面及含氧空位的 WO-終止的(001)表面。研究發(fā)現(xiàn)在氧濃度較高的O-終止的(001)表面及氧預(yù)吸附的WO-終止的(001)表面，H2可與材料表面的單配位氧位(O1c)及二配位氧位(O2c)分別氧化為 H2O和 OH,發(fā)生化學(xué)吸附分別伴隨著0.639e，0.474e電子轉(zhuǎn)移到材料表面降低材料表面的電阻。也就表明表面氧有助于h-WO3基傳感器材料對(duì)于H2的檢測(cè)。
　　第四章節(jié)應(yīng)用DFT研究了H2

4、在高活性的h-WO3(110)表面的氣體傳感機(jī)理。同樣也是根據(jù)氧濃度的關(guān)系考慮了四個(gè)面且在四個(gè)面都發(fā)生化學(xué)吸附，并伴隨著0.633e的高電荷轉(zhuǎn)移從而實(shí)現(xiàn)對(duì)H2的有效檢測(cè)?？傮w上來(lái)說(shuō)，暴露高活性面是提高材料的傳感能力的有效方法之一。
　　第五章運(yùn)用密度泛函理論研究了 h-WO3(010)表面對(duì) H2的氣敏機(jī)理。四個(gè)面基本都能實(shí)現(xiàn)有效的的傳感，在整個(gè)(010)表面上電荷轉(zhuǎn)移量相比較(001)和(110)表面來(lái)說(shuō)明顯增大，但是生成的能壘