金屬納米粒子表面等離子體共振效應(yīng)的調(diào)控及相關(guān)應(yīng)用.pdf

1、在過(guò)去的十年時(shí)間內(nèi)，得益于納米尺度的制造工藝，納米光子學(xué)表征手段以及電磁學(xué)模擬技術(shù)的成熟實(shí)用化，表面等離基元光子學(xué)成為了一個(gè)快速發(fā)展的新興研究領(lǐng)域并引起了各學(xué)科的廣泛關(guān)注。自從局域表面等離子體共振(LSPR)現(xiàn)象在上世紀(jì)80年代首次被應(yīng)用于傳感技術(shù)以來(lái)，經(jīng)過(guò)二十年的發(fā)展，其研究?jī)?nèi)容已經(jīng)涵蓋納米等離激元聚焦、等離激元-激子耦合效應(yīng)、納米波導(dǎo)、表面增強(qiáng)光譜、納米開關(guān)、LSPR傳感器、表面等離激元激光、等離子體共振能量轉(zhuǎn)移、光熱治療、低于衍射

2、極限的超分辨成像、光邏輯運(yùn)算以及負(fù)指數(shù)折射率材料等等。雖然表面等離激元光子學(xué)的研究已經(jīng)有了巨大的發(fā)展，但是如何使其同時(shí)具有工藝簡(jiǎn)單，成本低廉，效率高并且實(shí)現(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用依然是很大的挑戰(zhàn)。本論文的主要研究?jī)?nèi)容包括制備了一種多功能納米結(jié)構(gòu)并將其用于細(xì)胞成像，開發(fā)了兩種用于選擇性超靈敏分子識(shí)別的新方法。此外，基于分子工程學(xué)原理以及LSPR動(dòng)力學(xué)過(guò)程的研究，我們提出并通過(guò)實(shí)驗(yàn)證明了金屬納米顆粒的局域表面等離子體共振是可以被有效抑制的。
　　

3、 論文的內(nèi)容分為以下五章:
　　 第一章為緒論，首先概述金屬納米顆粒對(duì)光的響應(yīng)來(lái)解釋LSPR的基本原理。接著簡(jiǎn)要介紹了LSPR的性質(zhì)及相關(guān)應(yīng)用，包括表面增強(qiáng)拉曼散射，表面增強(qiáng)熒光以及LSPR傳感器等。最后引出了本論文的研究?jī)?nèi)容及意義。
　　 在第二章中，我們利用3-羥基-L-酪氨酸(DOPA)直接還原氯金酸得到了DOPA包覆納米金顆粒的核-殼納米結(jié)構(gòu)(Au@DOPA)。所制備的納米顆粒具有良好的生物適應(yīng)性。更重要的是，

4、由于納米金顆粒的表面等離子體共振，這種復(fù)合納米顆粒具有很強(qiáng)的共振瑞利散射。通過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，這種復(fù)合納米顆?？梢酝ㄟ^(guò)內(nèi)吞作用轉(zhuǎn)移進(jìn)人體動(dòng)脈血管平滑肌上皮細(xì)胞和乳腺癌細(xì)胞內(nèi)。因此，可以用作為細(xì)胞顯影劑通過(guò)利用暗場(chǎng)顯微鏡觀察其散射來(lái)實(shí)現(xiàn)細(xì)胞成像。這種新型的復(fù)合納米結(jié)構(gòu)在生物治療領(lǐng)域如藥物控制釋放和光熱治療等方面有著廣泛的應(yīng)用前景。
　　 第三章主要介紹了一種新型的利用單個(gè)納米金顆粒選擇性超靈敏檢測(cè)2，4，6-三硝基甲苯(TNT)的方法。

5、該方法是利用TNT與半胱氨酸的絡(luò)合物(Meisenheimer絡(luò)合物)與納米金顆粒之間的等離子體共振能量轉(zhuǎn)移(PRET)，通過(guò)分析納米金顆粒共振瑞利散射的強(qiáng)度變化達(dá)到間接檢測(cè)TNT的目的，其檢出限可達(dá)1nM。
　　 第四章中，我們發(fā)展了一種以納米銀顆粒為基底，利用表面增強(qiáng)共振拉曼散射(SERRS)超靈敏檢測(cè)水中甲醛的技術(shù)。由于甲醛本身難以被拉曼光譜識(shí)別，我們利用甲醛的Hantzsch反應(yīng)，通過(guò)檢測(cè)其反應(yīng)產(chǎn)物達(dá)到間接檢測(cè)甲醛的目的

6、。該方法的檢出限可達(dá)10-11 M，大大超過(guò)了傳統(tǒng)的乙酰丙酮比色法以及熒光分光光度法。增強(qiáng)因子可達(dá)～109。我們利用此方法直接對(duì)天然水域中的水樣品進(jìn)行了檢測(cè)，其檢出限并沒有明顯的變化，說(shuō)明這是一種可以廣泛用于天然水體的超靈敏檢測(cè)甲醛的手段，而這種間接檢測(cè)的方法也為我們今后發(fā)展其他難檢測(cè)污染物的檢測(cè)手段提供了新的思路。
　　 第五章中，我們提出了通過(guò)誘導(dǎo)被光激發(fā)的金屬納米顆粒的表面熱電子向H-聚集體的暗態(tài)超快速轉(zhuǎn)移而抑制其表面等離