金屬納米粒子表面等離子體共振效應的調(diào)控及相關應用.pdf

1、在過去的十年時間內(nèi)，得益于納米尺度的制造工藝，納米光子學表征手段以及電磁學模擬技術的成熟實用化，表面等離基元光子學成為了一個快速發(fā)展的新興研究領域并引起了各學科的廣泛關注。自從局域表面等離子體共振(LSPR)現(xiàn)象在上世紀80年代首次被應用于傳感技術以來，經(jīng)過二十年的發(fā)展，其研究內(nèi)容已經(jīng)涵蓋納米等離激元聚焦、等離激元-激子耦合效應、納米波導、表面增強光譜、納米開關、LSPR傳感器、表面等離激元激光、等離子體共振能量轉移、光熱治療、低于衍射

2、極限的超分辨成像、光邏輯運算以及負指數(shù)折射率材料等等。雖然表面等離激元光子學的研究已經(jīng)有了巨大的發(fā)展，但是如何使其同時具有工藝簡單，成本低廉，效率高并且實現(xiàn)工業(yè)化應用依然是很大的挑戰(zhàn)。本論文的主要研究內(nèi)容包括制備了一種多功能納米結構并將其用于細胞成像，開發(fā)了兩種用于選擇性超靈敏分子識別的新方法。此外，基于分子工程學原理以及LSPR動力學過程的研究，我們提出并通過實驗證明了金屬納米顆粒的局域表面等離子體共振是可以被有效抑制的。
　　

3、 論文的內(nèi)容分為以下五章:
　　 第一章為緒論，首先概述金屬納米顆粒對光的響應來解釋LSPR的基本原理。接著簡要介紹了LSPR的性質(zhì)及相關應用，包括表面增強拉曼散射，表面增強熒光以及LSPR傳感器等。最后引出了本論文的研究內(nèi)容及意義。
　　 在第二章中，我們利用3-羥基-L-酪氨酸(DOPA)直接還原氯金酸得到了DOPA包覆納米金顆粒的核-殼納米結構(Au@DOPA)。所制備的納米顆粒具有良好的生物適應性。更重要的是，

4、由于納米金顆粒的表面等離子體共振，這種復合納米顆粒具有很強的共振瑞利散射。通過實驗發(fā)現(xiàn)，這種復合納米顆?？梢酝ㄟ^內(nèi)吞作用轉移進人體動脈血管平滑肌上皮細胞和乳腺癌細胞內(nèi)。因此，可以用作為細胞顯影劑通過利用暗場顯微鏡觀察其散射來實現(xiàn)細胞成像。這種新型的復合納米結構在生物治療領域如藥物控制釋放和光熱治療等方面有著廣泛的應用前景。
　　 第三章主要介紹了一種新型的利用單個納米金顆粒選擇性超靈敏檢測2，4，6-三硝基甲苯(TNT)的方法。

5、該方法是利用TNT與半胱氨酸的絡合物(Meisenheimer絡合物)與納米金顆粒之間的等離子體共振能量轉移(PRET)，通過分析納米金顆粒共振瑞利散射的強度變化達到間接檢測TNT的目的，其檢出限可達1nM。
　　 第四章中，我們發(fā)展了一種以納米銀顆粒為基底，利用表面增強共振拉曼散射(SERRS)超靈敏檢測水中甲醛的技術。由于甲醛本身難以被拉曼光譜識別，我們利用甲醛的Hantzsch反應，通過檢測其反應產(chǎn)物達到間接檢測甲醛的目的

6、。該方法的檢出限可達10-11 M，大大超過了傳統(tǒng)的乙酰丙酮比色法以及熒光分光光度法。增強因子可達～109。我們利用此方法直接對天然水域中的水樣品進行了檢測，其檢出限并沒有明顯的變化，說明這是一種可以廣泛用于天然水體的超靈敏檢測甲醛的手段，而這種間接檢測的方法也為我們今后發(fā)展其他難檢測污染物的檢測手段提供了新的思路。
　　 第五章中，我們提出了通過誘導被光激發(fā)的金屬納米顆粒的表面熱電子向H-聚集體的暗態(tài)超快速轉移而抑制其表面等離