煤系高嶺土制備介孔材料及其脫硝催化性能的研究.pdf

1、氮氧化物是造成環(huán)境污染和生態(tài)污染的重要因素之一，氮氧化物的直接排放已經(jīng)威脅到自然環(huán)境和人類的日常生活。全世界研究熱點(diǎn)之一就是如何有效得消除氮氧化物從而保護(hù)環(huán)境。煙氣脫硝技術(shù)能夠明顯降低氮氧化物的排放，選擇性催化還原(SCR)技術(shù)有許多優(yōu)勢(shì)，比如反應(yīng)溫度較低、脫硝效率較高、運(yùn)行操作可靠便利以及二次污染少等優(yōu)勢(shì)，SCR脫硝技術(shù)因其諸多優(yōu)勢(shì)成為當(dāng)今社會(huì)工業(yè)上運(yùn)用最為廣泛的一種脫硝技術(shù)。煤系高嶺土具有層狀硅酸鹽的結(jié)構(gòu)，且資源豐富、成本較低，使其

2、在環(huán)境領(lǐng)域中具有廣泛的應(yīng)用前景。
　　論文旨在用煤系高嶺土制備介孔材料，引入鑭系金屬和錳提高介孔材料的脫硝性能。以煤系高嶺土為基礎(chǔ)原料，制備前驅(qū)體，把前驅(qū)體作為硅源，十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）為模板劑，水熱合成得到介孔材料，向介孔材料中引入鑭系金屬(Ln)和錳Mn，制備低溫SCR脫硝催化劑。利用X射線衍射儀，傅里葉紅外線光譜分析儀，比表面積/孔徑分布及空隙分析儀，掃描電鏡表征等，研究煤系高嶺土活化的最佳方案、合成條件對(duì)合成介

3、孔材料的結(jié)構(gòu)影響，對(duì)介孔材料改性并考察其脫硝效率以及反應(yīng)條件（包括鑭系金屬摻雜量、Mn負(fù)載量、反應(yīng)溫度、氨氮比、空速等）對(duì)催化性能的影響。
　　(1)通過對(duì)煤系高嶺土進(jìn)行熱活化研究，使其發(fā)生了結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變，由結(jié)晶有序的狀態(tài)向結(jié)晶無序轉(zhuǎn)變，由低活性向高活性轉(zhuǎn)變。煤系高嶺土最適宜的熱活化溫度為800℃，煅燒時(shí)間為2h，生成偏高嶺土。
　　(2)考察了模板劑與硅的摩爾比、pH值、晶化時(shí)間和溫度對(duì)合成介孔材料的影響。當(dāng)反應(yīng)條件為n(C

4、TAB)/n(Si)=0.15，pH=10，晶化溫度為110℃，晶化時(shí)間為72h時(shí)，得到長(zhǎng)程有序度好、孔徑分布窄、孔徑為3.2nm的MCM-41介孔材料;
　　(3)將鑭系金屬(Ln=La，Ce，Nd)摻雜介孔材料，鑭系金屬成功進(jìn)入MCM-41介孔材料的骨架內(nèi)并保持有序的六方介孔結(jié)構(gòu)，隨著鑭系摻雜量的增加，使得孔道尺寸增加，介孔有序性降低。當(dāng)n(Ln)/n(Si)=0.04時(shí)，結(jié)構(gòu)和性能最佳，比表面積最大，分別為882m2/g、8

5、77m2/g和855m2/g;
　　(4)采用浸漬法將金屬M(fèi)n負(fù)載介孔材料，金屬M(fèi)n在Mn/MCM-41中存在的形式為Mn2O3，Mn的負(fù)載不影響介孔材料的長(zhǎng)程有序度，隨著金屬M(fèi)n負(fù)載量的增加，孔徑從2.65nm降至2.55nm，比表面積從879 m2/g降至812 m2/g，且Mn的負(fù)載能調(diào)節(jié)介孔材料的孔徑;
　　(5)鑭系金屬的高電荷密度使介孔材料催化活性提高，考察催化條件對(duì)催化劑性能的影響，當(dāng)n(Ln)/n(Si)為0