金銀納米結(jié)構(gòu)的三階非線性光學(xué)特性及其熱電子弛豫過程研究.pdf

1、等離激元光學(xué)是研究外界電磁場與材料的表面等離激元相互作用的一門學(xué)科，幾年來等離子光學(xué)進入了高速發(fā)展的時期，得益于樣品制備工藝的進步和局域等離激元共振誘導(dǎo)的熱電子的發(fā)現(xiàn)。近年來，等離激元光學(xué)材料在光化學(xué)、局域加熱作用、光催化作用、水的光解、光伏器件等等領(lǐng)域獲得了極具前景的應(yīng)用。
　　基于廣闊的應(yīng)用前景，本文對基礎(chǔ)的金納米結(jié)構(gòu)，例如金納米棒、金三角納米盤、金納米錐、金銀核殼結(jié)構(gòu)納米棒進行了光學(xué)線性，和三階非線性性質(zhì)以及其熱電子弛豫過程

2、的研究，為等離激元光學(xué)納米材料的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。本文的主要工作如下：
　　1.研究了金屬納米顆粒由LSPR影響的熱電子弛豫過程和其三階非線性光學(xué)性質(zhì)，本文首先選取了不同長徑比的金納米棒作為研究對象，使用FDTD solution軟件對納米棒進行了理論計算，計算其理論的消光譜和局域場增強，局域電荷分布等等。之后在實驗上，利用光克爾（Optical Kerr Effect）等實驗手段探測了其三階非線性響應(yīng)，以及材料的熱電子弛豫時間。結(jié)

3、果表明通過調(diào)節(jié)納米棒的長徑比，我們能夠在可見光的范圍內(nèi)任意調(diào)節(jié)金納米棒的共振吸收峰位，并且固定棒的直徑，改變長徑比時，對其熱電子的弛豫時間影響不大。然而當(dāng)金納米棒的直徑縮小為10nm左右時，弛豫時間大幅度的增加。另一個重要的發(fā)現(xiàn)是，當(dāng)增加激發(fā)功率時，能夠明顯的觀察到響應(yīng)的弛豫時間變長，這一點對于其在光伏器件上的應(yīng)用尤為重要。
　　2.結(jié)合前期的工作，對比了各種金納米結(jié)構(gòu)的三階非線性光學(xué)性質(zhì)與弛豫時間，包括金三角納米盤、納米錐、納米

4、棒等等。FDTD的吸收光譜計算表明通過調(diào)整納米結(jié)構(gòu)的尺寸，我們能夠在一定尺度上調(diào)整材料的LSPR峰位，從而在特殊的領(lǐng)域如生物探測上得到應(yīng)用。FDTD電場強度分布仿真結(jié)果表明等離激元光學(xué)材料往往在其尖端出具有非常大的局域電場增強效應(yīng)，因此我們可以設(shè)計盡可能多的尖端形狀的納米結(jié)構(gòu)來達到較大的電場增強效應(yīng)，大的電場增強效應(yīng)對于其在化學(xué)光催化等領(lǐng)域有非常大的應(yīng)用價值。
　　3.在對金納米顆粒的超快三階非線性光學(xué)性質(zhì)的研究基礎(chǔ)上，展開了對金

5、銀核殼結(jié)構(gòu)納米棒的研究，通過改變表面銀層的厚度，來改變金棒周圍的介電環(huán)境，從而獲得不同的非線性響應(yīng)，并以此調(diào)控其熱電子的弛豫時間。在對其光開關(guān)性質(zhì)的研究中，在0nm到15nm的銀包覆層厚度變化時，銀包覆層厚度越厚，樣品能在越多的波長下滿足光開關(guān)W>1和T<1條件。這一點對金銀核殼結(jié)構(gòu)納米棒在光開關(guān)中的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。在對其光克爾響應(yīng)時間的研究中，當(dāng)銀包覆層的厚度變厚時，其光克爾響應(yīng)時間逐漸增加，從而指導(dǎo)了其在熱電子相關(guān)領(lǐng)域應(yīng)用的方向。<