有序介孔碳的功能化改性及去除新型有機污染物的研究.pdf

1、新型有機污染物((Emerging Organic Contaminants(EOCs))是一類具有潛在危害的有機污染物，在環(huán)境中檢出的濃度較低，傳統(tǒng)方法不能高效的去除。本文針對這一難題，提出了制備高比表面積孔道規(guī)則有序的介孔碳材料(OMC)，進而功能化構(gòu)筑具有催化效應(yīng)的金屬負載型有序介孔碳，以結(jié)合新型高級氧化技術(shù)(AOPs)，構(gòu)建對典型模板化合物—四溴雙酚 A的高效降解去除工藝，克服了金屬粒子在應(yīng)用中易氧化失活及易團聚的不足，集合了O

2、MC、金屬和AOPs的優(yōu)勢。具體內(nèi)容如下：
　　1，采用軟模板法制備OMC。以苯酚和甲醛為原料，合成酚醛樹脂作為碳源，利用表面活性劑F127作為模板，探討了制備過程的最優(yōu)工藝條件：苯酚:甲醛=1:2(m/m)比率進行，F(xiàn)127與酚醛樹脂按1/1質(zhì)量比投加，固化過程溫度設(shè)為100℃，在N2氛圍保護下800℃焙燒，得到的OMC結(jié)構(gòu)規(guī)則有序，OMC樣品孔徑為3.8 nm，表面積為523 cm2g-1。
　　2，以Fe(NO3)3?

3、9H2O為金屬源，NaBH4為還原劑，經(jīng)過超聲浸漬-高溫焙燒-液相還原，使空白 OMC載體負載零價鐵粒子。所得復(fù)合材料 Fe/OMC介孔孔道規(guī)則有序，基體中含有Fe和Fe2O3兩種形態(tài)的鐵粒子，F(xiàn)e/OMC-0.2(Fe與OMC投加質(zhì)量比為0.2)樣品孔徑為3.7 nm，比表面積457 cm2g-1。
　　3，對比研究OMC和Fe/OMC對TBBPA去除效果。Fe/OMC與H2O2的Fenton體系中，在酸性條件pH=3，H2O2

4、濃度為10 mmol/L，F(xiàn)e/OMC投加量為0.4g/L時，平衡降解去除率可以達到95％以上；而OMC的去除效果不受酸堿性和氧化劑H2O2濃度的影響，去除率在70%以上，隨著投加量增大可以達到90%以上。OMC重復(fù)使用3次去除率從71.07%降到51.78%；而Fe/OMC重復(fù)使用3次去除率94.21%下降為56.05%。
　　4，引入硅源制備OMC和Co/OMC的工藝條件為：硅源最佳投入為TEOS/酚醛樹脂=2/1(m/m)，

5、最佳鈷源加入量為Co/OMC-0.1（硝酸鈷與酚醛樹脂質(zhì)量比為0.1）；制備的Co/OMC結(jié)構(gòu)有序規(guī)則，鈷粒子以Co2O3形式存在。OMC孔徑為3.9 nm，比表面積為632 m2·g-1，Co/OMC孔徑為3.8 nm，比表面積為576 m2·g-1。
　　5，重點對比考察Co/OMC對TBBPA的高級氧化降解。Co/OMC催化過硫酸根的降解率達到95.4%，高于過硫酸根不存在條件下OMC和Co/OMC的去除率63.2%和73.