有序介孔材料在有機污染物吸附脫除及不對稱催化中的應用.pdf

1、介孔材料是一類孔徑尺寸位于2-50 nm之間的多孔材料。20世紀90年代初期，美國Mobil石油公司的Kresge和Beck在研究石油催化劑時首先報道了M41S系列的有序介孔材料。這類材料擁有著易于調控的孔徑、豐富的硅羥基、較高的比表面積和孔容、以及易于控制的形貌（球、片、纖維、薄膜等）等優(yōu)點。使其在催化、生物質固載、水處理、能源材料以及光學器件方面有著廣闊的應用前景。目前，化工生產過程及生活消費中所排放的污染，特別是造成的清潔水資源短

2、缺問題已經成為全球關注的問題。因此，使用介孔材料減少化工生產過程中的污染以及處理水中污染物的研究都有著較為重要的意義。
　　 在第一章中我們對介孔材料進行了詳細的介紹，包括介孔材料的形成機理、介孔材料的種類以及應用進行了全面的綜述。同時，對介孔材料在工業(yè)催化和水處理方面的應用進行了詳細討論。在此基礎上，提出了本文的選題內容。
　　 在第二章中我們通過一步溶液法合成了一種擁有著二維六方介觀結構的介孔膠束與氧化硅的復合材料，

3、同時將該材料應用于水中疏水性有機污染物的吸附。在合成過程中采用了一種含有硅酯鍵端基的表面活性劑作為結構導向劑。該表面活性劑可以通過Si-O-Si鍵固定在氧化硅基體材料上面，這樣可以使得材料穩(wěn)定性得到了很大提高，易于回收利用，避免了表面活性劑在使用過程中的流失。在合成過程通過加入膠束膨脹劑進行擴孔，增加孔容量，進而增加吸附量。所制備的材料作為水處理吸附劑有著巨大的應用前景。
　　 在第三章中我們采用溶液浸漬法制備了均勻分散的CuF

4、e2O4。本文采用了區(qū)別于已報道文獻的方法，將填充了前驅物的介孔氧化硅在100℃烘箱中進行低溫預干燥。處理后的樣品很好地避免了顆粒團聚及相分離問題。該方法操作簡便，未使用昂貴的設備和有毒性氣體。此方法可以擴展到其它如CuCr2O4、CoFe2O4等雙金屬氧化物的制備。同時將制備的負載型CuFe2O4用于不對稱氫硅化苯乙酮的反應中，產率和ee值分別達到了93％和93％。催化效果要優(yōu)于均相催化劑Cu(OAc)2·H2O，并且該催化劑能夠通過

5、外加的磁場進行回收。
　　 在第四章中我們主要是采用納米澆鑄的方法制備了介孔的Co3O4材料。通過不同的水熱溫度合成了具有不同孔徑分布的介孔氧化硅材料，然后分別以它們作為模板進行澆鑄。最后得到了具有不同孔徑尺寸的Co3O4。在合成過程中通過添加硝酸鐵，使材料中形成部分的CoFe2O4，這樣使催化劑帶有了磁性，利于方便回收。制備的材料用于不對稱氫硅化對硝基苯乙酮的反應中，獲得轉化率和ee值分別為99.5％和88.9％。與均相催化劑