基于離子阱質(zhì)譜的儀器研制及乙二酸參與氣溶膠成核的理論研究.pdf

1、大氣氣溶膠會(huì)對(duì)地球氣候、太陽(yáng)輻射、云和雨的形成、大氣可見(jiàn)度和人類(lèi)身體健康造成一定的影響。新粒子的生成是大氣氣溶膠和云凝結(jié)核的重要來(lái)源，新粒子的生成主要包含成核和生長(zhǎng)兩個(gè)階段。成核階段在新粒子生成中起著十分重要的作用，決定著新粒子的生成速率。目前，對(duì)新粒子形成機(jī)理的認(rèn)識(shí)還不夠全面，原因主要在于檢測(cè)技術(shù)的局限性和大氣環(huán)境的復(fù)雜性。因此，除了理論計(jì)算和模型模擬等研究方法，研制相關(guān)的儀器來(lái)獲得團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)和組分信息，對(duì)于從微觀上研究新粒子生成機(jī)制

2、顯得尤為重要。本項(xiàng)工作主要從理論計(jì)算研究和實(shí)驗(yàn)儀器的研制進(jìn)行了展開(kāi)，內(nèi)容如下:
　　1.基于Basin-Hopping算法結(jié)合密度泛函理論對(duì)乙二酸與氨形成的團(tuán)簇及其水合團(tuán)簇結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究，并進(jìn)一步探討了團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、熱力學(xué)屬性、電子密度與非共價(jià)相互作用、溫濕度對(duì)團(tuán)簇形成的影響以及光學(xué)特性等。發(fā)現(xiàn)質(zhì)子轉(zhuǎn)移對(duì)團(tuán)簇穩(wěn)定性起著重要的作用，H2C2O4-NH3團(tuán)簇在大氣中可能的濃度為每立方厘米含8.02×105分子，且(H2C2O4)(

3、NH3)2核的一水合物和二水合物含量相對(duì)較豐富，這些團(tuán)簇可能對(duì)大氣氣溶膠成核有貢獻(xiàn)。
　　2.基于線性離子阱質(zhì)量分析器設(shè)計(jì)和搭建了一臺(tái)電噴霧電離源-半圓柱形線性離子阱串聯(lián)質(zhì)譜儀，并對(duì)該實(shí)驗(yàn)裝置實(shí)現(xiàn)了信號(hào)調(diào)試和質(zhì)量分析性能測(cè)試，獲得了高于1200的分辨率和較好的分析性能。離子阱質(zhì)量分析器具有許多優(yōu)點(diǎn):(1)結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，體積小;(2)不需要過(guò)高的工作真空度，能夠縮小真空系統(tǒng)的尺寸;(3)串聯(lián)質(zhì)量分析能力，僅通過(guò)一個(gè)離子阱可以實(shí)現(xiàn)多次質(zhì)量

4、分析;(4)儲(chǔ)存和積累離子，有助于提高靈敏度。該質(zhì)量分析器的應(yīng)用對(duì)提高氣相離子檢測(cè)靈敏度和減小儀器整體的體積有著重要的研究意義。此外，由于四極導(dǎo)引桿的低質(zhì)量歧視，本文首次采用八極桿串聯(lián)六極桿作為離子導(dǎo)引系統(tǒng)，有利于低質(zhì)量離子的檢測(cè)。
　　3.基于雙曲面線性離子阱質(zhì)譜儀和反射式飛行時(shí)間質(zhì)譜儀，設(shè)計(jì)了一臺(tái)紅外光解離光譜儀。針對(duì)線性離子阱串聯(lián)質(zhì)譜儀裝置實(shí)驗(yàn)調(diào)試結(jié)果，對(duì)紅外光解離光譜儀設(shè)計(jì)方案進(jìn)行了改進(jìn)。相比其他結(jié)構(gòu)的離子阱，雙曲面線性離