有機(jī)胺及有機(jī)酸參與的大氣氣溶膠成核機(jī)理研究.pdf

1、新粒子生成是大氣氣溶膠和云凝結(jié)成核的重要來(lái)源，通過直接或間接方式影響地球輻射平衡、全球氣候變化和人類健康。然而，由于全球大氣環(huán)境的多樣性以及目前檢測(cè)手段的局限性，人們對(duì)新粒子生成機(jī)理的理解尚不清晰，尤其是新粒子生成初期氣相物質(zhì)生成臨界核團(tuán)簇的過程。因此，實(shí)驗(yàn)室模擬、外場(chǎng)觀測(cè)、理論計(jì)算和模型模擬成為研究新粒子生成機(jī)制的前言和熱點(diǎn)。其中，理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)室模擬對(duì)成核機(jī)理的研究非常有效。本項(xiàng)工作主要以理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)室模擬為研究手段研究有機(jī)酸及有

2、機(jī)胺對(duì)新粒子成核的貢獻(xiàn)。
　　理論計(jì)算工作，主要包括兩個(gè)部分:(1)二甲胺-水團(tuán)簇性質(zhì)及大氣相關(guān)性，研究發(fā)現(xiàn)二甲胺水合團(tuán)簇在低溫下可自發(fā)生成，但是在實(shí)際大氣條件下，由于二甲胺濃度較低，且生成的吉布斯自由能值較低，因此二甲胺水合團(tuán)簇很難自發(fā)生成;(2)乙二酸-二甲胺-水團(tuán)簇性質(zhì)及大氣相關(guān)性。乙二酸與二甲胺通過形成乙二酸銨離子對(duì)增強(qiáng)團(tuán)簇的穩(wěn)定性，并且可能參與大氣中新粒子成核事件。
　　實(shí)驗(yàn)室模擬工作，研發(fā)電暈放電化學(xué)離子源及相應(yīng)

3、的標(biāo)定裝置，結(jié)合大氣壓力接口飛行時(shí)間質(zhì)譜(APi-TOF-MS)，用于氣態(tài)硫酸濃度及分子團(tuán)簇組分的測(cè)量。NO3-作為試劑離子，通過電離零空氣生成初始離子和OH自由基與過量的NO2反應(yīng)生成穩(wěn)定的NO3-離子和HNO3。標(biāo)定系統(tǒng)通過OH自由基氧化二氧化硫生成硫酸，而OH自由基通過紫外燈光照水蒸氣生成。數(shù)值模型用于計(jì)算離子源出口處硫酸的濃度。通過對(duì)比數(shù)值模型計(jì)算的硫酸濃度與質(zhì)譜檢測(cè)的硫酸信號(hào)，得到標(biāo)定因子。電暈放電離子源成本低、操作簡(jiǎn)單、結(jié)構(gòu)