鈰鋯摻雜對堇青石基CuO-Al2O3催化劑脫硝性能的影響.pdf

1、氮氧化物(NOX)是造成諸如酸雨、霧霾和光化學煙霧等環(huán)境問題的主要污染物之一，嚴重影響了我國的生態(tài)環(huán)境、人體健康和經濟社會的可持續(xù)發(fā)展。選擇性催化還原(SCR)技術是當前脫除NOX最為有效的技術手段，目前國內外商業(yè)化應用最為成熟的SCR催化劑主要是釩基催化劑，而V2O5的劇毒性和致癌性又一直限制著其應用。蜂窩堇青石基CuO/Al2O3催化劑因為其無毒、高效、廉價、環(huán)保的優(yōu)點被認為是釩基SCR催化劑的潛在替代品，但是由于活性組分Cu在SO

2、2存在下生成的CuSO4物種易受煙氣中H2O的影響而造成的脫硝活性和穩(wěn)定性降低等問題，深入研究并改善CuO/Al2O3催化劑的脫硝性能具有重要意義。
　　本文的主要研究思路和內容:針對蜂窩堇青石基CuO/Al2O3催化劑的脫硝性能，分析了其反應過程中逐漸失活的原因;從加入助劑CeO2，穩(wěn)定活性組分銅的角度考慮，研究了鈰的負載方式和負載量對催化劑脫硝穩(wěn)定性的影響;從加入助劑鈰鋯固溶體，減少催化劑表面水汽吸附的角度考慮，研究了鈰鋯固溶

3、體對催化劑脫硝性能的影響。得出以下結論:
　　1.煙氣環(huán)境中水汽會促使CuSO4聚集，造成催化劑失活，與NH3存在競爭吸附的作用，影響了催化劑的脫硝活性。抑制催化劑失活，提高脫硝穩(wěn)定性的關鍵是穩(wěn)定活性組分Cu和減少催化劑表面水汽的吸附。
　　2.鈰的負載方式對蜂窩堇青石基CuO/Al2O3催化劑的脫硝活性和穩(wěn)定性有一定影響。分步浸漬和共浸漬CeO2不會改善脫硝活性和穩(wěn)定性，而Al2O3和CeO2共同涂覆作為載體可以提高脫硝穩(wěn)

4、定性。鈰最佳負載量的催化劑為Cu(1)/Ce(5.0)+Al(20)，相比于蜂窩堇青石基CuO/Al2O3催化劑，它的脫硝活性和穩(wěn)定性都有了明顯的提高。
　　3.Al2O3和CeO2共同涂覆作為載體不僅可以使CeO2與Al2O3有更強烈的相互作用，還可以與Cu緊密結合，使活性組分銅能夠進入鈰的晶格中形成Ce-O-Cu固溶體，減少活性組分銅在催化劑表面的暴露，從而提高脫硝穩(wěn)定性。拉曼和H2-TPR證明，CeO2負載量為5％時，可以最

5、大限度地提高CuO/Al2O3催化劑表面位于430cm-1處Cu2+-O-Ce4+鍵的拉曼信號，從而提高了氧空位的形成和氧吸附能力，降低了H2-TPR的還原峰溫，促進了晶格氧遷移，提高了脫硝活性，且與脫硝性能結果相符。
　　4.鈰鋯摻雜形成的鈰鋯固溶體可以進一步提高蜂窩堇青石基CuO/Al2O3催化劑的脫硝性能。鈰鋯固溶體的加入使得CuSO4與各組分的相互作用增強，維持催化劑表面Cu的高度分散和價態(tài)分布，不易聚集或流失;提高了固溶