蜂窩堇青石基CuO-Al-,2-O-,3-催化劑活性及穩(wěn)定性研究.pdf

1、煤炭是我國的主要一次能源，燃煤煙氣NOx(硝)的年排放增長很快，對生態(tài)環(huán)境和人體健康都造成了很大的危害。我國在煙氣脫硝技術的應用方面還處于起步階段，僅處于進口技術的示范階段，開發(fā)自主知識產權的、經濟有效的燃煤煙氣NOx排放控制技術是我國急待解決的重要問題。目前國外用于工業(yè)煙氣脫硝的主流技術是選擇性催化還原(SCR)，主要采用蜂窩結構的V2O5/TiO2催化劑，用氨(NH3)還原硝，適宜溫度為350-450℃，NO轉化率達90％以上，但催

2、化劑成本較高。開發(fā)新型廉價催化劑體系以取代蜂窩V2O5/TiO2催化劑是自主知識產權的煙氣脫硝技術研發(fā)的重要方向之一。大量研究表明，CuO/Al2O3催化劑相對廉價，在350-450℃具有高的同時脫硫、脫硝活性，單獨用于脫硝時，SO2的吸附還能抑制NH3的過度氧化，促進脫硝；以廉價、熱穩(wěn)定性高的蜂窩堇青石為載體，涂敷Al2O3后擔載CuO制得蜂窩CuO/Al2O3/堇青石催化劑，在350-450℃也具有高的煙氣脫硝活性；且Al2O3涂敷

3、方法的優(yōu)化可進一步提高CuO/Al2O3/堇青石催化劑的脫硝活性和穩(wěn)定性。顯然，深入進行蜂窩CuO/Al2O3/堇青石催化劑的構效關系研究非常必要。
　　 本文研究了蜂窩堇青石基CuO/Al2O3催化劑的脫硝行為，通過對影響催化劑脫硝活性的影響因素的研究，首先制取具有高的脫硝活性的催化劑，并在與已廣泛工業(yè)應用的V2O5/TiO2催化劑進行對比后，著重考察了催化劑的壽命，既催化劑的穩(wěn)定性。得出以下主要結論：
　　 (1)使

4、用涂有Al2O3(部分還涂有CeO2)的工業(yè)蜂窩堇青石作為載體，擔載少量CuO并硫化，可以制得高活性的蜂窩狀煙氣脫硝催化劑，在空速為1700h-1和溫度為350-450℃時脫硝率達95％左右。適宜的活性組分前驅體溶液的濃度為1％-2％，擔載方法采用等體積擔載法；
　　 (2)助劑CeO2的加入不會降低蜂窩堇青石基CuO/Al2O3催化劑的脫硝活性，但CeO2的二次加入(既在載CeO2的堇青石載體上再擔載一定量的CeO2)會使高溫

5、區(qū)催化劑的脫硝活性變差，Al2O3、CeO2一起混合涂覆于堇青石之上的工業(yè)涂鈰法比實驗室浸漬載鈰法要好；
　　 (3)蜂窩堇青石基CuO/Al2O3催化劑，無論是與蜂窩堇青石基V2O5/TiO2催化劑相比還是與工業(yè)V2O5/TiO2催化劑相比，都體現(xiàn)了良好的脫硝行為，具有工業(yè)化應用的潛質；
　　 (4)蜂窩堇青石基CuO/Al2O3催化劑的穩(wěn)定性受助劑的影響比較顯著，助劑CeO2的存在可以使催化劑在短時間內脫硝率達到穩(wěn)態(tài)