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文檔簡介
1、近年來,工業(yè)化和城市化的快速發(fā)展使得水污染問題變得尤為越嚴(yán)重。我國作為紡織大國,每天的印染廢水排放量達(dá)到數(shù)百萬噸,如何高效治理這些大量的高色度、高 COD的有機(jī)染料成為迫切需要解決的難題。相對于傳統(tǒng)的物理法(吸附法、膜分離法等)和生物法,近幾年來不斷發(fā)展的化學(xué)法處理印染廢水因其徹底性、強(qiáng)氧化性而受到越來越多的關(guān)注。其中,高級氧化法通過產(chǎn)生強(qiáng)氧化性活性種,對底物進(jìn)行高效地降解、甚至礦化的特點(diǎn)而成為研究的熱點(diǎn)。然而,實(shí)際印染廢水中往往存在比
2、染料濃度高成百上千倍的染料助劑,如表面活性劑、金屬鹽類、溶脹劑等,在這種大量有機(jī)/無機(jī)化合物存在的復(fù)雜環(huán)境下催化氧化低濃度的染料分子成為處理實(shí)際印染廢水的一大難題。因此,設(shè)計(jì)一種具有高效選擇性催化氧化目標(biāo)污染物的催化劑具有極其重要的意義。
本論文采用在空氣條件下對四氨基鈷酞菁(CoTAPc)進(jìn)行煅燒處理制備熱解鈷酞菁催化劑,通過表征測試發(fā)現(xiàn)催化劑的組成為有機(jī)無機(jī)復(fù)合非均相催化劑。選擇410℃煅燒下的CoTAPc(CoTAPc-
3、410)作為催化劑,以酸性紅G(AR1)作為目標(biāo)污染物,H2O2為氧化劑來進(jìn)行催化降解實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明CoTAPc-410對AR1具有強(qiáng)催化氧化能力,且在堿性條件下具有較好的催化活性;CoTAPc-410/H2O2體系降解AR1的活化能較低(Ea=22.67 kJ/mol),受溫度的影響較??;CoTAPc-410具有較好的穩(wěn)定性和循環(huán)使用性;與Fenton體系相比,CoTAPc-410/H2O2體系在高濃度的NaCl、聚乙二醇和尿素存
4、在條件下對AR1的催化氧化具有選擇性;CoTAPc-410/H2O2體系對其它不同染料也具有高效催化降解能力;異丙醇對CoTAPc-410/H2O2體系降解AR1具有促進(jìn)作用,結(jié)合電子順磁共振(EPR)結(jié)果推測其可能的催化氧化機(jī)理為生成高價(jià)鈷(Co(IV)=O)活性種的催化氧化機(jī)理。最后,通過高效液相質(zhì)譜聯(lián)用儀和氣相質(zhì)譜聯(lián)用儀對AR1降解產(chǎn)物進(jìn)行分析得出了AR1的降解歷程。
為了進(jìn)一步提高催化活性,我們利用硅膠(SG)作為載體
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