Fe-AO-PAN催化劑的制備及其對(duì)染料降解的催化作用.pdf

1、為了克服均相光Fenton反應(yīng)在處理有機(jī)污染物過(guò)程中的局限性，如pH值的應(yīng)用范圍較窄(2-5)，催化劑易流失且造成二次污染等。本文使用鹽酸羥胺和氫氧化鈉共同對(duì)聚丙烯腈(PAN)纖維進(jìn)行改性，得到偕胺肟改性纖維(AO-PAN)，然后將其與三氯化鐵反應(yīng)，在室溫條件下制備了聚丙烯腈鐵(Fe-AO-PAN)配合物，并分別使用掃描電鏡(SEM)、傅立葉紅外光譜(FT-IR)和動(dòng)態(tài)熱機(jī)械分析(DMA)等方法對(duì)Fe-AO-PAN進(jìn)行了表征以確定其組成

2、結(jié)構(gòu)。然后將Fe-AO-PAN作為非均相光催化劑應(yīng)用于兩種常用偶氮染料C.I.活性紅195和C.I。酸性黑234的光催化氧化降解反應(yīng)中，考察了其對(duì)降解反應(yīng)的催化作用，并分別研究了催化劑用量、催化劑中鐵離子含量(CFe-PAN)、pH值、輻射光強(qiáng)度、染料濃度和過(guò)氧化氫濃度對(duì)脫色率的影響及其與染料脫色反應(yīng)速率常數(shù)之間的關(guān)系，并應(yīng)用紫外-可見(jiàn)光譜法以及總有機(jī)碳測(cè)定(TOC)對(duì)染料的氧化降解反應(yīng)進(jìn)行了分析。
　　 結(jié)果表明，在pH為5.

3、5-6條件下，增大鹽酸羥胺濃度、升高反應(yīng)溫度以及延長(zhǎng)反應(yīng)時(shí)間都有利于PAN纖維中偕胺肟基團(tuán)數(shù)的增加；并且增加PAN纖維中偕胺肟數(shù)或溶液中鐵離子濃度能制備高鐵離子含量的Fe-AO-PAN配合物。SEM、FF-IR和DMA分析表明，改性PAN纖維中偕胺肟基團(tuán)與鐵離子發(fā)生了配位反應(yīng)，且1個(gè)鐵離子能夠與AO-PAN表面3個(gè)偕胺肟鏈節(jié)單元中3個(gè)氨基氮原子和3個(gè)羥基氧原子進(jìn)行配位反應(yīng)，配位數(shù)為6。在Fe-AO-PAN和輻射光存在下，兩種染料的氧化降

4、解反應(yīng)速度明顯加快，催化劑用量及其中鐵離子含量增加和反應(yīng)體系中輻射光和過(guò)氧化氫都會(huì)促進(jìn)水溶液中活性紅195和酸性黑234的脫色降解反應(yīng)。Fe-AO-PAN催化劑在pH=6.0的溶液中具有較高的催化活性，而在堿性介質(zhì)中活性有所降低。紫外-可見(jiàn)光光譜分析表明，F(xiàn)e-AO-PAN催化劑能夠催化染料分子中偶氮鍵與芳香環(huán)結(jié)構(gòu)的分解反應(yīng)，致使染料發(fā)生脫色反應(yīng)，在脫色反應(yīng)進(jìn)行到一定程度后，染料分子開(kāi)始礦化為：二氧化碳和水等無(wú)機(jī)小分子，使得染料水溶液中