介質(zhì)阻擋放電與脈沖電暈放電等離子體修復(fù)多環(huán)芳烴污染土壤的研究.pdf

1、近年來(lái)，石油開(kāi)采、工業(yè)發(fā)展、日常廢氣排放等致使環(huán)境中多環(huán)芳烴污染物日益增多。土壤是非常復(fù)雜的多相體系，其高疏水性使其成為生態(tài)系統(tǒng)中多環(huán)芳烴的聚集地。國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)多環(huán)芳烴污染土壤的生物及植物修復(fù)方法做了大量研究，但很少有方法能夠達(dá)到快速處理的效果?；诖?，本實(shí)驗(yàn)利用低溫等離子體技術(shù)，通過(guò)介質(zhì)阻擋放電及脈沖電暈放電對(duì)典型的多環(huán)芳烴—芘污染土壤進(jìn)行修復(fù)，分析了電氣參數(shù)、氣體參數(shù)和土壤參數(shù)對(duì)其修復(fù)效果的影響，比較兩種放電方式的能量效率，對(duì)其降解

2、的中間產(chǎn)物及反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行探究。此外，采用脈沖電暈放電系統(tǒng)，探究其對(duì)石油污染土壤修復(fù)的可行性?？疾煊绊懯头紵N去除效果的因素，分析反應(yīng)前后石油類污染物結(jié)構(gòu)及成分的變化。主要研究結(jié)果如下：
　　(1)采用高頻交流電源-介質(zhì)阻擋放電系統(tǒng)對(duì)芘污染土壤進(jìn)行修復(fù)。借助電氣參數(shù)、氣體參數(shù)、土壤參數(shù)研究了土壤中芘的降解特性，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：放電電壓33.8kV，電極間距14mm，氣體流量1L/min，初始濃度為100mg/kg時(shí)，芘的降解率可以達(dá)到

3、67.9％。增加放電電壓、減小電極間距均有助于提高芘的降解率。污染物初始濃度增大會(huì)導(dǎo)致芘降解率下降，但能量效率會(huì)有所提高。堿性環(huán)境下芘的去除效果更好，但是土壤pH的調(diào)整會(huì)影響芘在土壤顆粒中的吸附情況，降低回收率。
　　(2)通過(guò)光電發(fā)射光譜定性分析介質(zhì)阻擋放電過(guò)程中產(chǎn)生的活性物質(zhì)，并通過(guò)傅里葉變換衰減全反射紅外光譜分析(ATR-FTIR)、氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(GC-MS)研究探討芘降解的中間產(chǎn)物及反應(yīng)機(jī)理。O3、O、OH及NOx對(duì)

4、芘的分解起到了重要的作用。這些活性物質(zhì)能夠破壞芘的結(jié)構(gòu)，使其氧化開(kāi)環(huán)，生成含氮及含氧的低分子有機(jī)化合物。
　　(3)引入脈沖電暈放電系統(tǒng)，探究該系統(tǒng)對(duì)土壤中芘的修復(fù)效果。脈沖電暈放電處理60min后，峰值電壓25kV、30kV和35kV時(shí)，芘的降解率分別為45.5%、52.5%和53.0%。不同峰值電壓和脈沖頻率下，芘的降解均符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)反應(yīng)，隨著峰值電壓和脈沖頻率的增大，芘的反應(yīng)速率常數(shù)增大。在不同載氣條件下，脈沖電暈放電處理

5、芘的效果為：空氣>氧氣>氮?dú)狻?br>　　(4)從放電方式的原理、特點(diǎn)、反應(yīng)器結(jié)構(gòu)等角度，對(duì)比脈沖電暈放電和介質(zhì)阻擋放電兩種放電模式下芘的處理率及能量利用效率(G50)。介質(zhì)阻擋放電系統(tǒng)處理芘時(shí)，降解率高，污染物分解較徹底，但是受電氣參數(shù)影響較大；脈沖電暈放電在不同電氣參數(shù)下處理效果穩(wěn)定，能量利用率高，在峰值電壓為30kV，放電頻率為30Hz時(shí)，其G50值為3.76mg/kJ，是介質(zhì)阻擋放電能量效率的十余倍。
　　(5)實(shí)驗(yàn)選擇脈

6、沖電暈放電系統(tǒng)考察影響石油污染土壤中影響芳烴去除效果的因素，分析反應(yīng)前后石油類物質(zhì)結(jié)構(gòu)及成分變化。峰值電壓30kV，脈沖頻率50Hz，電極間距14mm，土壤含水率1.44%，脈沖電暈放電處理60分鐘后，石油芳烴的降解率達(dá)到76.93%。初始濃度減小，石油芳烴的去除率增高。濃度為2500mg/kg的土壤經(jīng)脈沖電暈放電修復(fù)后 TOC去除率達(dá)24.4%。適合等離子體處理的最佳土壤含水率為9.2%。石油污染土壤中芳烴的組成主要為萘及苯的同系物，