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文檔簡介
1、ClassifiedIndex:06213UDC:661SecrecyRate:Pubizie—d—UniversityCode:10咝HebeiUniversityofScienceandTechnologyDissertationfortheMasterDegreeSynthesisofDimethylCarbonatefromCOzandCH3OHunderSupercriticalConditionUsingCeria—zirc
2、oniaSolidSolutionastheICatalystCandidate:Supervisor:EnterprisebasedCosupervisor:AcademicDegreeAppliedfor:Speciality:Employer:DateofOralExamination:JiangXupingProfWeiFuxiangSEFengHaiboMasterofEngineeringEnvironmentalEngin
3、eering。SchoolofEnvironmentalScienceandEngineeringMay,2013摘要摘要碳酸二甲酯(DMC)作為20世紀發(fā)展最快的綠色化學產品之一,尤其是1992年碳酸二甲在歐洲通過了非毒性化學品的注冊登記,近年來受到了廣泛的關注。DMC廣泛應用于農藥、制藥、染料、食品添加劑、精細化工產品、表面活性劑和抗氧化劑等方面。20世紀以來,國內外對DMC的合成進行了大量的研究,合成DMC的方法正朝著簡單、無毒、
4、無污染的方向發(fā)展,超臨界C02和甲醇直接合成DMC的方法也越來越受到了關注。而引起溫室效應的主要氣體二氧化碳(C02)既是一種工業(yè)的排放物也可以作為一種潛在的碳源。因此,對C02的資源化利用也在引起人們的關注。由C02和甲醇直接合成DMC無論是從環(huán)境角度還是能源角度,都具有重要意義。論文共進行了四個方面的研究工作,研究結果如下:1)合成碳酸二甲酯檢測條件的確定:直接合成法合成DMC,選擇氣相色譜質譜對DMC進行檢測,確定的最佳檢測條件為
5、:色譜柱:DB5弱極性通用柱;進樣口溫度:溫度為200℃;柱溫:初始溫度40℃,保持3min,后以25℃/min升至150℃,再保持3min;檢測器:氫火焰檢測器(FID);檢測器溫度:200℃;分流比:1:100。質譜條件:離子源溫度:200℃。連接口溫度:200℃。溶劑切除時間:3min。全掃描:45800m/z。氣相色譜檢測碳酸二甲酯的保留時間為343min。21合成碳酸二甲酯的熱力學分析:利用Benson基團貢獻法計算出碳酸二甲
6、酯的熱力學數(shù)據(jù)△礬、AG口和熱容cP,通過對直接合成法的反應焓變△,∥和反應的自由能變△!G口的分析可知:升高溫度,不利于碳酸二甲酯的合成,并且該反應在熱力學上是不可行的。3)合成碳酸二甲酯催化劑的制備與篩選:采用共沉淀法制備了一系列鈰鋯氧化物固溶體,用于催化直接合成碳酸二甲酯,并結合其結構的表征,對催化劑的性能和結構關系進行了分析。結果表明:經微波輔助加熱回流處理,900℃焙燒制得的鈰鋯比為2:3鈰鋯固溶體((2)czo3b)表現(xiàn)出的
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