氣固相二氧化碳和甲醇合成碳酸二甲酯的研究.pdf

1、碳酸二甲酯(DMC)作為一種新興的的綠色化學原料，近年來受到了越來越多的關注，由于其自身獨特的性質被廣泛應用于各個方面。以二氧化碳為原料和甲醇直接合成碳酸二甲酯可以有效地利用二氧化碳，緩解碳源危機，對化工經濟和環(huán)保方面都具有重要意義。本文系統(tǒng)的對氣固相CO2與甲醇直接合成DMC反應進行了研究。
　　本文介紹了金屬催化劑納米CeO2和復合催化劑Cu/ZnO-Al2O3-ZrO2/分子篩的制備方法，通過對催化劑結構、性質的表征和催化活

2、性的比較，確定出高效的催化劑，并優(yōu)化了氣固相CO2與甲醇直接合成DMC的反應條件。借此，實驗得到以下結果：
　　1.通過對五種方法制備的納米CeO2催化劑的比較，發(fā)現(xiàn)溶膠凝膠法制備的納米CeO2催化性能最好，甲醇的轉化率可達0.215％，DMC選擇性為100%。并考察了CO2和甲醇合成DMC的較合適的工藝條件是：反應溫度433K，反應壓力1.0MPa，催化劑用量0.5g，CO2和甲醇摩爾比2.0，甲醇的轉化率可達0.215%，DM

3、C選擇性為100%。
　　2.采用共沉淀方法制備了復合型催化劑Cu/ZnO-Al2O3-ZrO2/分子篩(HBeta，HMCM-49，HMCM-56和HZSM-5)。通過對比發(fā)現(xiàn)Cu/ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5催化活性最好。以Cu/ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5為催化劑，通過對實驗的反應條件的優(yōu)化，最終確定反應的最適宜條件為：反應溫度503K，CO2和甲醇物料比為2:1，催化劑用量為1.0g，反應壓力0