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文檔簡介
1、城市生活污水中的痕量有毒物質(zhì)(如重金屬和抗生素)的污染問題日趨嚴重。由于它們對微生物具有抑制效應(yīng),常規(guī)的活性污泥法對其去除效果非常有限,導(dǎo)致它們在污水廠出水中有殘留,可能會誘發(fā)環(huán)境風險?;钚晕勰嘣诮到鈴U水基質(zhì)的同時,會產(chǎn)生一類大分子物質(zhì)-胞外聚合物(Extracellular polymeric substances,EPS)覆蓋在微生物細胞表面及填充在污泥絮體內(nèi)部空隙中。EPS具有大量的活性官能團和疏水區(qū)域,有很強的吸附和絡(luò)合污染物的
2、能力。重金屬和抗生素類痕量污染物進入廢水生物處理反應(yīng)器中,將首先和微生物EPS發(fā)生吸附或絡(luò)合等相互作用,進而影響這些物質(zhì)在反應(yīng)器中的遷移和去除行為。然而目前對EPS在這些痕量污染物去除中的內(nèi)在作用機制并不清楚。本論文基于先進的分析技術(shù),建立表征微生物EPS與痕量有毒污染物之間相互作用的靈敏分析方法,深入探討EPS和污染物的相互作用機制,明晰EPS在污染物遷移和去除過程中所起的作用,為強化痕量有毒污染物在活性污泥系統(tǒng)中的去除提供理論依據(jù)和
3、技術(shù)指導(dǎo)。主要研究內(nèi)容和研究結(jié)果如下:
1.集成應(yīng)用等溫滴定微量熱、三維熒光光譜、X射線精細結(jié)構(gòu)吸收光譜及紅外光譜等多種分析方法,探索了活性污泥EPS結(jié)合水體中的重金屬離子(以銅離子為例)的熱力學特性和機制。研究結(jié)果表明: EPS中的蛋白及腐殖質(zhì)組分對重金屬均有很強的結(jié)合能力。EPS對銅離子的結(jié)合容量、結(jié)合常數(shù)及結(jié)合焓變分別為5.74×102 mmol/g,2.18×105 L/mol和11.30 kJ/mol,是一個典型
4、的放熱過程,并且在熱力學上是有利的。銅離子的加入導(dǎo)致了EPS結(jié)構(gòu)的無序度增加,且結(jié)構(gòu)的熵增是整個結(jié)合作用的主要驅(qū)動力。X射線精細結(jié)構(gòu)吸收光譜顯示銅離子可能與EPS分子中羧基官能團中的氧原子發(fā)生結(jié)合。
2.探索了活性污泥EPS與典型磺胺類抗生素—磺胺二甲嘧啶(sulfamethazine,SMZ)的相互作用機制。研究結(jié)果表明:SMZ主要與EPS中的蛋白相結(jié)合,SMZ中的苯環(huán)結(jié)構(gòu)與EPS發(fā)生了明顯的π-π相互作用,較高的結(jié)合常
5、數(shù)表明SMZ能夠被活性污泥EPS有效富集,進而影響其后續(xù)生物降解過程。等溫滴定微量熱結(jié)果表明該相互作用在熱力學上可自發(fā)進行,且主要由疏水作用驅(qū)動。光散射和凝膠滲透色譜結(jié)果表明發(fā)生結(jié)合后EPS的結(jié)構(gòu)膨脹,變的更加疏松,有利于污染物在活性污泥絮體中的傳質(zhì)和對污染物的富集。
3.發(fā)展了表面等離子共振結(jié)合等溫滴定微量熱方法用于解析腐殖質(zhì)(腐殖酸和富里酸)與SMZ相互作用的微觀動力學及熱力學。結(jié)果表明SMZ與腐殖酸的結(jié)合受溶液化學環(huán)
6、境影響明顯,隨離子強度增加而增強,隨溫度升高而減弱。同時,隨著溫度的上升,相互作用由焓驅(qū)動為主轉(zhuǎn)為熵焓協(xié)同驅(qū)動,疏水作用逐漸強化;而SMZ與富里酸的相互作用受pH影響很大,富里酸主要和陰離子態(tài)和中性態(tài)SMZ發(fā)生相互作用;核磁滴定結(jié)果表明SMZ芳環(huán)上的氫核與富里酸的相互作用較強,存在明顯的π-π作用;該過程主要由熵驅(qū)動主導(dǎo)。
4.分別研究了磺胺類抗生素在間歇和連續(xù)流生物處理反應(yīng)器中的去除狀況,探索了活性污泥EPS在抗生素遷移
7、轉(zhuǎn)化中的作用機制。研究結(jié)果表明:活性污泥EPS對磺胺類抗生素有明顯的吸附和富集能力。磺胺的降解可以分為兩個階段:生物吸附和生物降解。EPS通過生物吸附將SMZ從水相富集去除,便于后續(xù)的生物降解,對SMZ的去除起著重要作用。同時,當生物處理反應(yīng)器中微生物受到SMZ沖擊時,會產(chǎn)生更多的EPS抵御侵害,進而將SMZ吸附去除。隨著微生物對SMZ的耐受能力的提升,EPS對SMZ的吸附效果也會強化。
5.針對處理有機廢水的微生物燃料電
8、池(microbial fuel cell,MFC)反應(yīng)器,采用實驗分析結(jié)合數(shù)學模擬的方法研究了該反應(yīng)器中質(zhì)子交換膜(proton exchange membrane,PEM)污染問題。研究結(jié)果表明:在長期的MFC運行中,質(zhì)子交換膜被微生物、EPS及無機鹽污染,導(dǎo)致MFC性能的下降。一方面,陽離子傳質(zhì)的物理阻礙直接導(dǎo)致電流衰減,另一方面,質(zhì)子傳質(zhì)受限引起的pH梯度導(dǎo)致電勢損失加劇。膜污染導(dǎo)致的MFC性能的惡化主要由擴散系數(shù)下降導(dǎo)致的陽離
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