用于二氧化碳捕集的聚合物多孔吸附材料合成及性能研究.pdf_第1頁
已閱讀1頁,還剩136頁未讀 繼續(xù)免費閱讀

下載本文檔

版權(quán)說明:本文檔由用戶提供并上傳,收益歸屬內(nèi)容提供方,若內(nèi)容存在侵權(quán),請進行舉報或認領(lǐng)

文檔簡介

1、通過胺改性吸附材料對CO2進行吸附分離,是實現(xiàn)煙氣中CO2捕集分離的一種有效手段,有望降低CO2捕集成本。大多固體胺吸附材料基于介孔硅和活性炭制得,由于機械強度不夠、導(dǎo)熱性差、不耐水、壽命短,不能滿足工業(yè)應(yīng)用的要求。針對這些問題,本文以濃乳液模板聚合物為基體,采用結(jié)構(gòu)調(diào)控、界面修飾、有機無機復(fù)合等手段,合成具有實際應(yīng)用價值的高效CO2吸附材料。主要研究內(nèi)容包括:
  0(1)以苯乙烯濃乳液模板聚合物為基體,采用物理浸漬的方法,將聚

2、乙烯亞胺(PEI)載入多孔聚合物的孔道,制備了聚合物吸附材料。在材料基體制備過程中,以Fe(OH)3水溶膠為分散相,通過調(diào)節(jié)分散相濃度及交聯(lián)劑和致孔劑含量,對濃乳液進行界面調(diào)控,制備了擁有微介孔(1~5nm)和大孔(1~5μm)的多孔吸附材料??疾榱薋e(OH)3水溶膠添加量、基體聚合物結(jié)構(gòu)、PEI負載量和溫度等因素對CO2吸附性能的影響。結(jié)果表明,聚合物的大孔結(jié)構(gòu)對吸附性能起著主導(dǎo)作用,而均勻的大孔分布和適宜的比表面積明顯有利于提高材

3、料對CO2的吸附量。對PEI負載研究發(fā)現(xiàn),CO2吸附量隨著PEI負載量的升高而增大,當(dāng)PEI負載量達到70%時,吸附材料仍然保持高度互通的孔結(jié)構(gòu),在75℃具有最佳的吸附效果,對CO2的吸附量可達5.6mmol/g。經(jīng)過吸/脫附動力學(xué)測試發(fā)現(xiàn),在6.5min即可達到90%的飽和吸附量,在110℃氮氣中9.5min即能實現(xiàn)完全脫附,表現(xiàn)出良好的動力學(xué)性質(zhì)。經(jīng)過循環(huán)穩(wěn)定性測試后發(fā)現(xiàn),材料經(jīng)過50次吸/脫附循環(huán)后,吸附量損失小于6.5%,表現(xiàn)出

4、良好的循環(huán)穩(wěn)定性。
  (2)為了實現(xiàn)有機胺大量、牢固負載,采取胺基植入和有機-無機復(fù)合的方法制備了聚合物復(fù)合吸附材料。以苯乙烯油包水濃乳液為基礎(chǔ),將PEI和親水納米二氧化鈦顆粒同時加入水相,調(diào)整乳液配方,得到穩(wěn)定的油包水濃乳液,再通過一步聚合得到所需吸附材料。由于PEI與水具有良好的相容性,因此可以在水相加入大量的PEI,實現(xiàn)PEI高負載。納米顆粒的加入,可以對油水界面進行調(diào)控,改善乳液的穩(wěn)定性;同時在孔表面形成一層均勻的網(wǎng)絡(luò)覆

5、蓋,從而增強材料的機械強度和導(dǎo)熱性能;還可以利用氫鍵的作用,使PEI包覆在納米顆粒表面,并充分聚集在油水界面,PEI鏈端頭被植入聚合物基體,實現(xiàn)納米顆粒的牢固負載和材料的有機-有機復(fù)合性能。最終實現(xiàn)PEI在聚合物孔道大量、均勻、牢固負載并提高材料的機械強度和導(dǎo)熱性能。實驗發(fā)現(xiàn),加入2.5%納米二氧化鈦,PEI含量為50%時,具有最佳的改善效果。納米增強的聚合物可承受0.95MPa的壓力,熱擴散系數(shù)從0.158mm2/s提高到了0.28m

6、m2/s,對CO2的吸附量可達5.25mmol/g。同時,對CO2的吸附熱力學(xué)、動力學(xué)和循環(huán)穩(wěn)定性也得到相應(yīng)改善,展現(xiàn)出良好的工業(yè)應(yīng)用前景。
  (3)常規(guī)方法制得的濃乳液模板聚合物為塊狀材料,不適合用于流化床工藝。有鑒于此,將濃乳液聚合物多孔材料直接做成直徑分布均勻的球形顆粒,并在制備過程中通過密度調(diào)控和有機無機雜化進一步提高其機械強度,滿足材料在流化床工藝中的耐磨要求。采用水包油乳液沉淀聚合法,制備了基于聚丙烯酰胺的多孔微球材

7、料。通過調(diào)節(jié)攪拌速度和攪拌時間,加入適量的親水納米二氧化鈦,對聚合物的大孔結(jié)構(gòu)進行調(diào)控,獲得具有均勻孔結(jié)構(gòu)的、適宜的機械強度的聚合物球形吸附材料基體,然后通過物理浸漬實現(xiàn)PEI負載,得到適用于流化床的CO2球形吸附材料。在此基礎(chǔ)上考查親水納米二氧化鈦的加入對材料孔結(jié)構(gòu)以及CO2吸附性能的影響。實驗發(fā)現(xiàn),提高攪拌速率和增加攪拌時間均有利于制備具有均勻互通孔結(jié)構(gòu)的聚合物小球,往水相中加入1%的納米TiO2顆粒,可以明顯改善聚合物小球的機械強

8、度,承受壓力達到2.32MPa。同時,納米TiO2在聚合物孔道表面形成較為均勻的網(wǎng)絡(luò)覆蓋,明顯提高了聚合物的比表面積和介微孔孔容,改善了材料對CO2的吸附熱力學(xué)、動力學(xué)和吸/脫附循環(huán)穩(wěn)定性。
  (4)為實現(xiàn)PEI在球形吸附材料中的植入式負載,對PEI中的伯胺進行包覆改性,得到親油的PEI分子。實驗考查了不同分子量的PEI用不同的環(huán)氧烷鏈改性后的氮含量和水溶性變化,得到溶于甲苯而不溶于水的改性PEI。將改性PEI溶入油相作為分散相

9、,采用雙乳化劑和有機無機復(fù)合的手段,制得穩(wěn)定的丙烯酸水包油濃乳液。然后采用沉淀聚合的方法,成功將改性后的PEI植入到球狀吸附材料基體。該球狀吸附材料粒徑分布均勻,PEI負載牢固、且具有高的機械強度,可充分滿足耐磨工藝要求。吸附測試結(jié)果表明,吸附劑在40℃表現(xiàn)出最佳的吸附效果,在純CO2下,110℃即可實現(xiàn)脫附再生,顯示出良好的節(jié)能效果。同時,該吸附劑材料具有較快的吸附脫附動力學(xué),18min可達到90%的吸附量,15min即可實現(xiàn)完全脫附

溫馨提示

  • 1. 本站所有資源如無特殊說明,都需要本地電腦安裝OFFICE2007和PDF閱讀器。圖紙軟件為CAD,CAXA,PROE,UG,SolidWorks等.壓縮文件請下載最新的WinRAR軟件解壓。
  • 2. 本站的文檔不包含任何第三方提供的附件圖紙等,如果需要附件,請聯(lián)系上傳者。文件的所有權(quán)益歸上傳用戶所有。
  • 3. 本站RAR壓縮包中若帶圖紙,網(wǎng)頁內(nèi)容里面會有圖紙預(yù)覽,若沒有圖紙預(yù)覽就沒有圖紙。
  • 4. 未經(jīng)權(quán)益所有人同意不得將文件中的內(nèi)容挪作商業(yè)或盈利用途。
  • 5. 眾賞文庫僅提供信息存儲空間,僅對用戶上傳內(nèi)容的表現(xiàn)方式做保護處理,對用戶上傳分享的文檔內(nèi)容本身不做任何修改或編輯,并不能對任何下載內(nèi)容負責(zé)。
  • 6. 下載文件中如有侵權(quán)或不適當(dāng)內(nèi)容,請與我們聯(lián)系,我們立即糾正。
  • 7. 本站不保證下載資源的準(zhǔn)確性、安全性和完整性, 同時也不承擔(dān)用戶因使用這些下載資源對自己和他人造成任何形式的傷害或損失。

評論

0/150

提交評論