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文檔簡介
1、氧化石墨烯(GO)具有較大的比表面積和豐富的含氧官能團,且表面易于共價功能化,是一種理想的吸附材料。本文以GO為基體,通過共價功能化制備磺酸化石墨烯(SGO)、磷酸化石墨烯(PGO-1和PGO-2)和肟化石墨烯(AOGO)。采用SEM、TEM、FT-IR、Zeta電位、拉曼光譜、XPS和元素分析等方法表征石墨烯的物理化學性質??疾烊芤簆H值、離子強度、吸附時間、鈾初始濃度和溫度等因素對石墨烯吸附鈾(Ⅵ)性能的影響;探討吸附動力學、等溫線
2、和熱力學規(guī)律,并研究石墨烯對鈾(Ⅵ)的吸附選擇性、脫附性能及重復利用性。
采用氣固轉換磺化法,成功制備磺酸化石墨烯(SGO),SGO呈較薄的片狀結構。SGO中磺酸基團的接枝量可達1.35mmol·g-1。GO和SGO對鈾(Ⅵ)的吸附強烈依賴于pH,而不受離子強度的影響,即為內層表面絡合;GO和SGO對鈾(Ⅵ)的吸附過程均符合準二級動力學模型和Langmuir等溫模型,功能化后最大吸附量由249.38mg·g-1提高至319.4
3、9mg·g-1;吸附過程是自發(fā)、吸熱的。SGO對鈾(VI)的選擇性優(yōu)于GO。采用1.0mol·L-1的HCl溶液能有效洗脫吸附于GO和SGO表面上的鈾(Ⅵ),脫附率均達98%以上。SGO對鈾(VI)的吸附具有較好的穩(wěn)定性,吸附-洗脫5次后,吸附量僅降低11%。
通過原位磷酸化法和環(huán)氧開環(huán)反應,分別制備兩種磷酸化石墨烯(PGO-1和PGO-2),PGO-1和PGO-2均呈較薄的片狀結構。PGO-2中磷酸基團的接枝量高達2.42m
4、mol·g-1。PGO-1和PGO-2對鈾(Ⅵ)的吸附強烈依賴于pH,而不受離子強度的影響,即說明吸附為內層表面絡合;PGO-1和PGO-2對鈾(Ⅵ)的吸附過程均符合準二級動力學模型和Langmuir等溫模型,最大吸附量分別可達336.70mg·g-1和396.83mg·g-1;吸附過程是自發(fā)、吸熱的。PGO-1和PGO-2對鈾(Ⅵ)的選擇性優(yōu)于GO。采用1.0mol·L-1的HCl溶液能有效洗脫吸附于PGO-1和PGO-2表面上的鈾(
5、Ⅵ),脫附率均達98%以上。PGO-1和PGO-2對鈾(Ⅵ)的吸附均具有較好的穩(wěn)定性,吸附-洗脫5次后,吸附量分別僅降低10%和13%。
通過重氮化反應,成功制備肟化石墨烯(AOGO),AOGO呈較薄的片狀結構。AOGO中肟基接枝量可達1.96mmol·g-1。AOGO對鈾(Ⅵ)的吸附強烈依賴于pH,而不受離子強度的影響,說明吸附為內層表面絡合;AOGO對鈾(Ⅵ)的吸附過程符合準二級動力學模型和Langmuir等溫模型,最大吸
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