粒子電極的制備及三維電催化體系降解苯并噻唑的研究.pdf

1、三維電催化氧化技術(shù)因其處理效率高、降解速度快、不產(chǎn)生二次污染等優(yōu)點引起廣泛關(guān)注，為難降解有機(jī)廢水的處理提供了新的解決途徑。本研究采用三維電催化氧化技術(shù)降解苯并噻唑，以自制的Fe/Fe2O3/Fe3O4/AC為粒子電極填充于三維電催化反應(yīng)器中，并考察了反應(yīng)器電極型式、電極間距、外加電壓、粒子電極填充比例等反應(yīng)器結(jié)構(gòu)參數(shù)和進(jìn)水pH、電解質(zhì)種類及濃度、序批式反應(yīng)器的進(jìn)水時間和電催化時間等工藝運(yùn)行參數(shù)對苯并噻唑降解效能的影響。同時，探討了三維電

2、催化反應(yīng)體系中苯并噻唑的降解機(jī)理，可為實際工程處理兼具苯環(huán)和雜環(huán)復(fù)雜結(jié)構(gòu)的難降解有機(jī)污染物提供理論上的指導(dǎo)。
　　采用Fe(NO3)3溶液浸漬法制備并優(yōu)化Fe/Fe2O3/Fe3O4/AC粒子電極，實驗發(fā)現(xiàn)最佳的浸漬條件是浸漬時間為18h、浸漬濃度為0.74mol/L，此時對應(yīng)的TOC去除率較高為66.7％、鐵離子溶出濃度最低為9μg/L。
　　分析評價Fe/Fe2O3/Fe3O4/AC粒子電極的吸附性能和催化性能，并與活性

3、炭(AC)顆粒進(jìn)行對比。室溫條件下，活性炭和Fe/Fe2O3/Fe3O4/AC粒子電極吸附體積為2L、初始濃度為100mg/L的苯并噻唑溶液的吸附量分別達(dá)到4.68mg/g和5.89mg/g。容積為500mL的三維電催化反應(yīng)器處理初始濃度為100mg/L的苯并噻唑溶液，在外加電壓為10v、電極間距為4cm、改性粒子電極填充比為60%、0.1mol/L的NaCl為電解質(zhì)溶液的條件下反應(yīng)2h，改性粒子電極反應(yīng)體系的TOC去除率達(dá)到66.7%

4、，比活性炭反應(yīng)體系的TOC去除率高出了23.4%。Fe/Fe2O3/Fe3O4/AC粒子電極較于AC在吸附性能和電催化性能方面均有提高。其中，吸附能力上的提高主要取決于孔道結(jié)構(gòu)的變化和表面化學(xué)性質(zhì)的變化。根據(jù)吸附動力學(xué)的結(jié)果表明，化學(xué)吸附速率遠(yuǎn)大于物理吸附速率，說明化學(xué)吸附在苯并噻唑的吸附過程中起主要作用。而電催化能力上的提高主要取決于其表面負(fù)載的含鐵催化劑，F(xiàn)e/Fe2O3/Fe3O4/AC粒子電極的活化能為261KJ/mol，較于A

5、C的活化能383KJ/mol降低了32%，使得反應(yīng)體系的電化學(xué)反應(yīng)更易發(fā)生。
　　設(shè)計構(gòu)建了序批式三維電催化反應(yīng)器，考察苯并噻唑的去除率、反應(yīng)體系礦化度、電流效率和電能能耗等從而確定最佳結(jié)構(gòu)參數(shù)和運(yùn)行參數(shù)。最佳結(jié)構(gòu)參數(shù)：電極型式為陽極在中心、陰極環(huán)圍陽極的型式，電極間距為4.24cm，外加電壓為9.9V，F(xiàn)e/Fe2O3/Fe3O4/AC粒子電極填充比例為60%。此時，TOC去除率的最大預(yù)測值為98.2%。最佳運(yùn)行參數(shù)：0.1mo

6、l/L的NaCl作為電解質(zhì)溶液，進(jìn)水pH為7，進(jìn)水時間為30min，電催化反應(yīng)時間為3h。此時，苯并噻唑完全被降解，反應(yīng)體系的礦化率達(dá)到92.0%，礦化電流效率為5.99%，能耗為13.00KW·h/kg COD；同時，F(xiàn)e/Fe2O3/Fe3O4/AC反應(yīng)體系的開路電位、析氧電位和阻抗均高于AC反應(yīng)體系，說明Fe/Fe2O3/Fe3O4/AC反應(yīng)體系的耐腐蝕程度高、發(fā)生副反應(yīng)少并且短路電流少，電化學(xué)性能方面有較好的改善。
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