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文檔簡介
1、無毒單元推進劑具有綠色無毒、高密度比沖、低冰點、易儲存等優(yōu)點,在小型空間推進領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。然而,無毒單元推進劑燃燒產(chǎn)生高溫、強酸、高濕氧的燃氣環(huán)境,對催化床具有強烈的腐蝕和破壞作用,傳統(tǒng)催化劑已無法滿足單元推進劑的應(yīng)用需求。燒綠石相鋯酸鑭(La2Zr2O7,LZO)具有優(yōu)異的耐高溫,抗?jié)裱鹾退岣g性能,是一種理想的無毒單元推進劑用催化劑載體材料。本文以多孔LZO為原料,采用擠出成型工藝制備了LZO催化劑載體。在此基礎(chǔ)上,采用多
2、次浸漬工藝,在LZO載體上負載對無毒單元推進劑具有優(yōu)異催化性能的貴金屬銥(Ir),制備了Ir/LZO催化劑。系統(tǒng)研究了催化劑載體和催化劑的制備工藝,并對催化劑的應(yīng)用性能進行了評估。
研究了水粉比對擠出成型工藝過程及催化劑載體性能的影響。結(jié)果表明,對于LZO粉體,成型的最優(yōu)水粉比約為0.41 g/g,此時擠出效率較高,且擠出的載體綜合性能最佳;水粉比對載體的介孔結(jié)構(gòu)無明顯影響,但隨著水粉比的增加,載體的大孔減少。
系統(tǒng)
3、研究了焙燒溫度、焙燒時間對催化劑載體晶體結(jié)構(gòu)、壓縮強度、孔結(jié)構(gòu)的影響。研究表明,在催化劑載體焙燒過程中,主要發(fā)生了載體材料晶體結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變和載體的燒結(jié)。為獲得合適比表面積和壓縮強度的載體,最優(yōu)焙燒工藝為:焙燒溫度為1000℃,焙燒時間為3h。
制備了LZO催化劑載體,并研究了載體的組成、結(jié)構(gòu)、荷電特性和表面酸性。研究表明,制備的載體為燒綠石結(jié)構(gòu),載體中La和Zr的摩爾比n(La)∶n(Zr)為0.91∶1,載體比表面積為27.6
4、8m2/g,孔體積為0.083cm3/g,平均孔徑為21.34nm,壓縮強度為26.2MPa。LZO載體的等電點(IEPS)為9.0,當(dāng)pH<9.0時顆粒表面帶正電,pH為3.8時zeta電位達到最大值為36.7V;當(dāng)pH>9.0時顆粒帶負電,并且隨著pH值的增大zeta電位的絕對值增大。LZO載體表面存在弱酸、中強酸和強酸三種酸,酸含量分別為0.074mg/g、0.002mg/g和0.009mg/g。載體中Zr元素的存在使載體獲得一定
5、的酸性,稀土元素La的摻雜改善了載體的結(jié)構(gòu),從而使載體的酸種類和酸強度均有所增加。
研究了催化劑焙燒活化溫度和還原溫度對催化劑的影響。研究表明,催化劑焙燒活化過程中載體組成、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,主要發(fā)生了Ir前驅(qū)體的分解,生成了Ir、 IrO2、IrCl3三種產(chǎn)物,同時焙燒活化過程中會伴隨Ir的燒結(jié)。催化劑的最佳焙燒活化溫度為500℃。催化劑的還原過程中,發(fā)生了銥的化合物的還原同時發(fā)生Ir顆粒的燒結(jié),為使Ir高度分散催化劑的還原溫度應(yīng)低
6、于550℃。
研究了Ir/LZO催化劑的靜態(tài)高溫性能、抗熱震性能和抗水汽腐蝕性能。1200℃靜態(tài)高溫環(huán)境中,Ir/LZO催化劑組成、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,催化劑發(fā)生為燒結(jié),壓縮強度上升10.3%,比表面積下降25.3%,活性相Ir由1-2nm燒結(jié)長大至約為10nm; Ir/LZO催化劑具有優(yōu)異的抗熱震性能,1200℃水淬10次催化劑未發(fā)生破碎,壓縮強度下降20.2%,比表面積下降43.7%,熱震考核過程中催化劑表面出現(xiàn)裂紋,并且催化劑發(fā)生
7、燒結(jié),活性相平均粒徑長大至3μm;1200℃水汽環(huán)境中,LZO催化劑載體發(fā)生一定程度燒結(jié)、分相,Ir發(fā)生一定程度燒結(jié)和氧化,催化劑比表面積下降50.9%,壓縮強度增大30.5%。
采用點滴實驗和熱重實驗,研究了Ir/LZO催化劑對無毒單元推進劑的催化性能。研究結(jié)果表明,催化劑的點火延遲時間為30ms,推進劑催化反應(yīng)時間205ms。Ir/LZO催化劑催化分解無毒單元推進劑的點火溫度約為52℃。LZO表面具有一定酸性,對無毒單元推
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