非金屬元素摻雜碳包覆金屬納米顆粒負載PVDF膜的制備及性能評價.pdf

1、本文圍繞功能性復合膜結(jié)構(gòu)調(diào)控及催化反應作用機制等科學問題，針對持久性工業(yè)污染物生物毒性顯著、難以生化治理等關(guān)鍵技術(shù)難題，提出復合活性納米金屬顆粒和PVDF膜的界面結(jié)構(gòu)與電子輸運等優(yōu)化策略，并結(jié)合材料合成機理，設(shè)計并制備出非金屬摻雜碳包覆金屬納米顆粒負載PVDF復合膜，探究復合材料形成機理，構(gòu)建新型催化反應體系去除水體污染物，探明凈化歷程及催化機制，詮釋復合材料組成成分、微觀結(jié)構(gòu)及催化性能間的構(gòu)效關(guān)系，實現(xiàn)催化劑的重復利用。具體研究內(nèi)容如

2、下:
　　(1)通過簡易熱解法制備了氮/硫共摻雜碳包覆鐵納米顆粒(NSC-Fe)，再將其與PVDF粉末高溫聚合，采用相轉(zhuǎn)化法制備氮/硫共摻雜碳包覆鐵負載PVDF復合催化膜(NSC-Fe@PVDF)，并成功將其應用于活化PMS去除有機污染物的反應體系中。采用多種表征方法分析復合膜的結(jié)構(gòu)，結(jié)果表明NSC-Fe納米顆粒均勻地負載在PVDF膜的體相中，金屬鐵納米粒子與氮摻雜碳層協(xié)同催化降解有機污染物。系統(tǒng)考察了反應溫度、反應溶液的pH值、

3、PMS用量等不同反應因素對催化降解效率的影響。研究結(jié)果表明，復合膜的高比表面積和多孔結(jié)構(gòu)使得反應物與活性位點充分接觸，提高反應活性;且有效克服金屬納米顆粒的聚集及流失，避免失活催化劑對水體產(chǎn)生二次污染。另外，循環(huán)實驗表明催化劑具有很好的重復利用性。通過自由基抑制實驗和電子順磁共振技術(shù)(ESR)證明了SO4·-和·OH自由基為主要的活性物種，基于此提出了NSC-Fe@PVDF/PMS體系的催化反應機理。
　　(2)以三聚氰胺、草酸作

4、為非金屬原料、四水合鉬酸銨作為鉬源與不同質(zhì)量的六水合氯化鎳均相混合，并采用熱解法合成MoxNiy@N-C（，x代表鉬鹽的添加量，y代表鎳鹽的添加量）納米顆粒，再將其分別與PVDF粉末高溫聚合，采用相轉(zhuǎn)化法制備MoxNiy@N-C/PVDF系列催化劑，并成功應用于激活甲酸將六價鉻還原為三價鉻的反應體系中。系列實驗結(jié)果表明金屬單質(zhì)鎳、碳化鉬、氮元素的摻雜與碳層表面含氧官能團協(xié)同催化去除六價鉻，且碳層有效避免金屬納米顆粒的流失，復合材料具有優(yōu)