非金屬元素(N、S)摻雜納米TiO-,2-的制備及光催化性能研究.pdf

1、本文采用溶膠-凝膠法和水熱法制備具有可見光活性的非金屬摻雜的納米TiO2光催化劑，利用XRD、TEM、DRS和XPS等手段對所制備的催化劑進(jìn)行表征，優(yōu)化光催化降解條件，通過光催化降解試驗(yàn)測定催化劑的活性，主要從以下方面進(jìn)行研究： (1)本文對染料茜素綠的光催化降解條件進(jìn)行了優(yōu)化。在SGY—Ⅰ型多功能光反應(yīng)儀中，采用懸浮態(tài)納米TiO2光催化降解茜素綠模擬廢水，考察了溶液初始濃度、初始pH值、催化劑用量和不同氧化劑等因素對降解茜素綠

2、降解率的影響。結(jié)果表明：隨著茜素綠濃度的增加，降解率降低；在弱酸性(pH=5.0)條件下，茜綠素的光降解效率最大(92.3％)；氧化劑會大大提高光降解率，如H2O2氧化劑存在的情況下，茜素綠溶液降解率比無氧化劑時(shí)提高10.2％。嘗試推斷了茜素綠的可能的光催化降解反應(yīng)歷程。 (2)通過溶膠—凝膠法合成了一系列在可見光范圍具有良好光催化性能的N摻雜TiO2，并探討了不同制備條件(N源，原料配比、焙燒溫度和溶劑等因素)對N摻雜TiO2

3、形貌、晶型和光催化活性的影響。 (3)采用水熱法和煅燒法相結(jié)合的方法制備銳鈦礦型N摻雜TiO2光催化劑，討論pH值、N源、焙燒溫度對光催化劑性質(zhì)的影響。所得樣品平均粒徑在20nm左右，吸收波長紅移，在可見光區(qū)有較好的光催化活性。采用基于第一性原理的ATK計(jì)算軟件討論了N取代摻雜、N間隙摻雜等不同摻雜形式和形成氧空位缺陷對N摻雜TiO2的能帶結(jié)構(gòu)的影響。計(jì)算表明N摻雜使TiO2能帶結(jié)構(gòu)中出現(xiàn)雜質(zhì)能級，禁帶寬度減小，電子在受到光激發(fā)

4、的情況下，由價(jià)帶躍遷到導(dǎo)帶的能量降低，所以吸收帶向可見光方向發(fā)生移動，從理論上揭示其可見光響應(yīng)機(jī)制。 (4)以十二胺為N源、硫脲為S源，采用溶膠—凝膠法制備了N摻雜、S摻雜及N—S共摻雜的TiO2，對產(chǎn)物進(jìn)行了表征，并以甲基橙為目標(biāo)降解物，分別考察了不同元素?fù)诫sTiO2的光催化活性。采用CASTEP計(jì)算模塊，得出了其能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度，對S摻雜TiO2的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析。S摻雜在TiO2能隙中引入新的雜質(zhì)能級。由于雜質(zhì)能級的出現(xiàn)