新型吸附劑GO@MOFs處理水體中Cr(Ⅵ)的應(yīng)用研究.pdf

1、水體Cr(Ⅵ)的污染主要來(lái)自電鍍、制革、催化等化工行業(yè)的不合理排放，過(guò)量的Cr(Ⅵ)對(duì)生物有致癌性和致畸性。去除Cr(Ⅵ)的常見(jiàn)方法有離子交換法、電降解法、吸附法等。吸附法因具有操作簡(jiǎn)單、實(shí)用高效、價(jià)格低廉等優(yōu)點(diǎn)被廣泛應(yīng)用于去除水體中的Cr(Ⅵ)。但傳統(tǒng)的吸附劑材料均存在重復(fù)性差、應(yīng)用受限等缺點(diǎn)，新型吸附劑MOFs、GO@MOFs具有良好的水熱穩(wěn)定性和超大的比表面積，在氣體分離、催化、固相萃取等領(lǐng)域都有應(yīng)用。
　　本研究應(yīng)用MIL

2、系列中的MIL-101與二維軟性材料氧化石墨烯復(fù)合得到新型吸附劑GO@MIL-101。首次嘗試將該吸附劑用于去除水體中Cr(Ⅵ)。通過(guò)XRD、FT-IR、BET、SEM等表征技術(shù)手段來(lái)探討不同石墨烯摻雜量的復(fù)合吸附劑的結(jié)構(gòu)及微觀形貌規(guī)律。結(jié)果顯示，添加GO后，晶體微觀形貌以及官能團(tuán)改變不大，但晶體的粒徑隨著添加GO量的增多而減小，添加過(guò)多的GO會(huì)影響晶核的形成，如15％ GO@MIL-101的晶體率較低。比表面積分析結(jié)果顯示，加入GO的

3、晶體的比表面積均有所提高，其中2％ GO@MIL-101的最大。
　　實(shí)驗(yàn)采用靜態(tài)吸附方法，探討了吸附劑的種類、溶液初始pH值、溫度等對(duì)MIL-101、GO@MIL-101吸附水溶液中Cr(Ⅵ)的影響，并研究該過(guò)程的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)。結(jié)果表明，添加質(zhì)量比為2％的GO吸附去除Cr(Ⅵ)效果最好，當(dāng)K2Cr2O7溶液初始濃度為20mg/L時(shí)，去除率到達(dá)39.3％，比MIL-101提高了10％左右。各吸附劑在60min均能達(dá)到吸附平衡

4、，最佳的去除pH為5左右。該吸附水體中Cr(Ⅵ)的過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Freundlich吸附等溫線，吸附劑的最大吸附量在溫度為293K時(shí)達(dá)到最大，MIL-101和2％ GO@MIL-101的最大吸附量分別為115.26 mg/g和143.09 mg/g。再生實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，再生多次后MIL-101形貌改變、骨架坍塌，而加入GO的吸附劑再生多次后形貌基本不變，且去除效果仍較好，因此GO@MIL-101具有良好的應(yīng)用前景。由零電點(diǎn)、吸

5、附前后pH變化以及離子交換劑量關(guān)系可知，MIL-101和2％ GO@MIL-101去除水體中Cr(Ⅵ)的過(guò)程存在離子交換，并且2％GO@MIL的交換量比MIL-101要多。GO的加入，增加了易于被質(zhì)子化的含氧官能團(tuán)，另一方面，加入2％GO@MIL-101的K2Cr2O7溶液的pH更低，此時(shí)溶液中的Cr(Ⅵ)的存在形式以HCrO4-居多，這增大了吸附劑與溶液的離子交換量。
　　總之，MIL-101、GO@MIL-101均對(duì)水體中Cr