石墨烯基半導體納米復合材料的制備及其光催化性能研究.pdf

1、隨著社會經(jīng)濟的迅速發(fā)展，我們所面臨的環(huán)境污染問題日趨嚴重。環(huán)境污染的控制與治理已成為21世紀人類社會面臨的亟待解決的重大問題。光催化技術(shù)由于其具有工藝簡單、可直接利用太陽能作為光源來驅(qū)動反應、降解污染物徹底和無二次再生污染等特點，被認是一種理想的新型環(huán)境污染治理技術(shù)。然而半導體材料在光催化應用過程中也存在著一些亟待解決的問題，例如：半導體納米顆粒容易發(fā)生團聚現(xiàn)象進而導致吸附性能下降、較寬的帶隙導致只能吸收利用太陽光中有限的紫外光部分、光

2、生載流子易于再復合導致光量子產(chǎn)率較低等。
　　石墨烯是一種由單層碳原子通過sp2雜化方式緊密堆積而成的二維蜂窩狀結(jié)構(gòu)的新型碳材料。將傳統(tǒng)半導體光催化材料與石墨烯進行復合，利用石墨烯超高的比表面積、良好的導電性能和規(guī)整的二維平面結(jié)構(gòu)作為光催化材料的載體。一方面可以減少半導體納米粒子的團聚，有效的增加光催化反應活性位；另一方面也可以通過分離與轉(zhuǎn)移光生載流子，減少光生電子-空穴對再復合的幾率，從而使得復合材料的光催化活性得到有效提高。<

3、br>　　基于以上背景，本論文利用石墨烯特殊的功能特性，采用一步溶劑熱法制備了石墨烯基半導體光催化復合材料，探索了光催化復合材料的最優(yōu)制備路線，對其晶體結(jié)構(gòu)、微觀形貌、表面缺陷以及光催化降解性能等進行了詳細的研究，并對光催化復合材料的光催化增強機理進行了深入的探討。本論文的主要研究內(nèi)容和取得的結(jié)果如下：
　?。?）采用氧化石墨烯水溶液、醋酸鋅和硫化鈉為反應前驅(qū)物，并通過調(diào)節(jié)溶劑熱反應的時間與溫度，探索制備ZnS/RGO納米復合材料

4、的最佳反應條件。結(jié)果表明：在180℃、10 h的初始反應條件下制備的復合材料具有相對較高的結(jié)晶度、相對最為均勻的表面分布以及最優(yōu)異的光催化降解性能。
　?。?）分別使用硫化鈉和硫脲作為反應前驅(qū)物在優(yōu)化的初始反應條件下（180℃、10 h）制備了ZnS/RGO納米復合材料，并詳細的分析對比了硫化鈉和硫脲這兩種不同前驅(qū)物的水解速率對復合材料制備以及光催化活性的影響。結(jié)果表明：使用硫化鈉作為反應前驅(qū)物制備的復合材料具有相對較高的結(jié)晶度、

5、相對更加均勻的表面分布、較低的表面缺陷以及最高的光催化降解效率。
　?。?）分別使用TiO2粉末（P25）和鈦酸四丁酯（TBOT）作為反應前驅(qū)物制備了ZnS-TiO2/RGO三元納米復合材料，并對三元復合材料光催化降解活性增強的機理進行了探討。結(jié)果表明：ZnS-TiO2/RGO多元復合材料的光催化降解性能優(yōu)于ZnS/RGO納米復合材料。此外，使用TBOT制備的ZnS-TiO2/RGO三元復合材料的光催化降解效率要明顯的高于使用P2