C60基半導(dǎo)體復(fù)合材料的制備及其可見光催化性能研究.pdf

1、光催化技術(shù)是一種在能源和環(huán)境領(lǐng)域有著重要應(yīng)用前景的綠色技術(shù)，光催化材料尤其可見光催化劑在降解有機(jī)污染物方面具有巨大的潛力。目前研究較多的是半導(dǎo)體催化劑，如何提高其對(duì)可見光利用率、降低電子空穴復(fù)合率、提高光催化效率仍然是具有重要意義的一個(gè)課題。碳元素是非金屬摻雜改性半導(dǎo)體材料的方法中最重要的引入元素之一，將碳材料引入半導(dǎo)體光催化劑，一方面能夠增大催化劑的比表面積、增強(qiáng)其吸附性能，另一方面可以提高催化劑對(duì)可見光的響應(yīng)。碳材料包括石墨烯、碳納

2、米管、碳纖維、碳球、C60等，其中C60是迄今為止對(duì)稱性最好的分子，其獨(dú)特的籠狀結(jié)構(gòu)使得C60分子中的π電子離域程度不高，具有較強(qiáng)的親電能力。C60獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu),使其可以捕獲電子,降低電子與空穴的復(fù)合率,從而提高復(fù)合催化劑的光催化活性，以實(shí)現(xiàn)對(duì)有機(jī)污染物的降解。本論文旨在用C60及其衍生物對(duì)寬禁帶寬度的半導(dǎo)體材料進(jìn)行修飾，減小半導(dǎo)體催化劑的帶隙寬度，提高光生電子-空穴對(duì)的分離效率，從而提高其在可見光下催化降解有機(jī)染料的活性，為發(fā)展C6

3、0及其衍生物基可見光復(fù)合催化劑積累數(shù)據(jù)。論文主要內(nèi)容如下：
　　1、探索合成C60-SnO2納米復(fù)合材料并研究其在可見光下的催化性能。用甲苯溶液將C60吸附在粒徑大小為10 nm左右的SnO2粒子表面，制備出不同含量的 C60修飾的SnO2納米復(fù)合催化劑，其在可見光下可降解羅丹明B染料。C60的含量在1.25 wt％時(shí)，復(fù)合催化劑催化效果最好，催化速率是純的SnO2納米粒子的15倍左右。研究結(jié)果表明C60-SnO2復(fù)合納米材料在可

4、見光區(qū)域的光吸收有明顯的增強(qiáng)，帶隙變窄，并且C60促進(jìn)了電子的有效轉(zhuǎn)移，使電子空穴對(duì)具有更高的分離效率。C60-SnO2復(fù)合材料降解羅丹明B主要?dú)w因于超氧根離子自由基和空穴。
　　2、探索合成C60的二氫萘基雙加成衍生物(NCBA)-SnO2納米復(fù)合材料并研究其在可見光下對(duì)羅丹明B的催化降解性能。在NCBA的含量為0.5wt％時(shí)復(fù)合材料催化效果最好，與含1.25wt％ C60的C60-SnO2的催化效果相當(dāng)，而且同比例的NCBA-

5、SnO2在可見光區(qū)域的光吸收強(qiáng)度也比C60-SnO2要高很多。結(jié)果表明NCBA-SnO2的催化活性比 C60-SnO2好。同樣的降解效果下，NCBA-SnO2催化劑相對(duì)C60-SnO2所需修飾的碳基物質(zhì)用量更少，節(jié)省了原材料。
　　3、探索制備了不同含量C60與粒徑為5-10 nm的ZnWO4形成的C60-ZnWO4復(fù)合材料，其在可見光下可降解羅丹明B。C60負(fù)載量為1.25 wt％時(shí)C60-ZnWO4復(fù)合材料光催化降解效果最好，

6、降解速率是純ZnWO4的7倍。研究表明C60-ZnWO4復(fù)合材料降解羅丹明B主要?dú)w因于空穴和超氧自由基的氧化。
　　4、通過兩步溶劑熱法制備了不同含量的還原氧化石墨烯（RGO）-甲酸氧鉍(BiOCOOH)，在模擬太陽光下含量為2 wt％的復(fù)合納米材料具有最佳的光催化效果，大約是純的BiOCOOH的2倍。RGO-BiOCOOH復(fù)合材料催化活性的提高主要?dú)w因于增強(qiáng)的吸附性能、窄的帶隙和光生電子空穴對(duì)在RGO和BiOCOOH的界面作用下