鑭鎳鈣鈦礦催化劑的制備及去除碳煙和氮氧化物性能研究.pdf

1、柴油車排放的尾氣中含有的大量碳煙顆粒物（PM）和 NOx，不僅對環(huán)境造成嚴重污染同時還危害著人類健康。因此，研發(fā)可以同時去除 PM和 NOx的催化劑具有重要的意義。鈣鈦礦型(ABO3)催化劑因其A、B位離子易于調(diào)變并且具有一定的儲放氧能力，對PM-NOX的去除表現(xiàn)出了良好的催化活性。本文采用溶膠凝膠法制備了一系列鑭鎳鈣鈦礦型（La1-xKxNi1-yMyO3）復(fù)合氧化物催化劑，分別對A位、B位以及 A、B位共摻雜其他金屬元素對其進行改性

2、。利用 XRD、H2-TPR、XPS、BET、SEM等手段對所制備的催化劑進行了表征，同時利用O2-TPO以及NO-TPO評價了催化劑對催化碳煙和同時催化soot-NOx的性能，并且考察了制備方法以及煅燒溫度對催化劑的形貌以及催化碳煙性能的影響。
　　1.采用溶膠凝膠法制備 La1-xKxNiO3系列催化劑，經(jīng) H2-TPR和XPS測試發(fā)現(xiàn)，K+摻雜量增加后催化劑表面吸附氧O2-含量逐漸增加，產(chǎn)生更多的氧空穴，有利于活性氧物種的生

3、成，催化劑的活性隨 K+摻雜量增加而提高；XRD測試表明，當x≤0.3時，可以形成穩(wěn)定的六方晶系鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，其中La0.7K0.3NiO3在催化碳煙燃燒時表現(xiàn)出更好的催化活性，Ti、Tm出現(xiàn)最低值，分別為312.4℃、319.3℃。
　　2.采用溶膠凝膠法制備 LaNi1-yMyO3系列催化劑，B位摻雜元素M分別為 Cu、Co、Mn、Cr、Ag，對該系列部分催化劑進行表征并研究了它們催化碳煙的性能。XRD結(jié)果表明，當摻雜元素為Ag

4、時，得到的催化劑為銀單質(zhì)和LaNiO3的混合物；當摻雜元素為Cu、Co、Mn、Cr時，得到的催化劑均為六方晶系鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，O2-TPO測試結(jié)果表明，摻雜Cu元素的催化性能最好。
　　3．分別采用K和M（M=Cu、Co、Mn、Cr）對鑭鎳鈣鈦礦的A、B位進行共摻雜制備催化劑，H2-TPR和XPS結(jié)果顯示，A、B位分別采用 K+和 Cu2+共摻雜時，由于 K+、Cu2+間存在協(xié)同效應(yīng)，使La0.7K0.3Ni0.9Cu0.1O3在催化

5、碳煙燃燒時表現(xiàn)出最好的催化活性， Ti、Tm出現(xiàn)最低值，分別為268.1℃、272.8℃。O2-TPO測試結(jié)果表明，催化劑催化燃燒碳煙的活性順序為：La0.7K0.3Ni0.9Cu0.1O3＞La0.7K0.3Ni0.9Mn0.1O3＞La0.7K0.3Ni0.9Co0.1O3＞La0.7K0.3Ni0.9Cr0.1O3。
　　4.探討了 La1-xKxNi1-yMyO3（M=Co,Mn,Cu）鈣鈦礦催化劑同時催化消除PM-NOx

6、的活性，NO-TPO測試結(jié)果表明，碳煙的起燃溫度（Ti）隨著K摻雜量的增加而降低，同時PN2％max逐漸增大。分別采用Co、Mn、Cu摻雜La0.7K0.3NiO3的B位后，碳煙的起燃溫度（Ti）繼續(xù)降低，PN2%max繼續(xù)增大；其中，La0.7K0.3Ni0.9Cu0.1O3同時清除soot-NOx的催化活性最佳，Ti和PN2%max分別為402.6℃和93.6%。
　　5.分別采用溶膠凝膠法、高分子網(wǎng)絡(luò)法、生物模板法和浸漬法制

7、備催化劑La0.7K0.3Ni0.9Cu0.1O3，SEM結(jié)果表明：不同的制備方法對催化劑的形貌具有較大影響，生物模板法和高分子網(wǎng)絡(luò)法制備的催化劑具有發(fā)達的立體空間結(jié)構(gòu)；O2-TPO測試結(jié)果表明：生物模板法制備的催化劑表現(xiàn)出最佳的催化碳煙性能，在與碳煙緊密接觸的條件下Ti和Tm分別為253.7℃和273.6℃，溶膠凝膠法、高分子網(wǎng)絡(luò)法次之，而浸漬法制備的催化劑催化活性最差。
　　6.改變催化劑的煅燒溫度，XRD、BET和O2-TP