電化學(xué)法制備石墨烯和短碳納米管及其電化學(xué)性能研究.pdf

1、電化學(xué)法剝離制備石墨烯具有綠色環(huán)保、簡單快捷、可控性強、易于實現(xiàn)規(guī)?；苽涞葍?yōu)點吸引了一批科學(xué)家的關(guān)注，并開展了比較系統(tǒng)的研究。與氧化還原法相比，電化學(xué)剝離法在制備低含氧官能團的石墨烯上具有不可比擬的優(yōu)勢，但所制備的石墨烯片層仍普遍較厚，單層或少層石墨烯含量較低，造成該情況的一個主要原因是電解過程中石墨的過早脫落。為解決該問題，本論文開展了在限域條件下電化學(xué)剝離制備石墨烯的研究，以防止石墨的過早脫落，使石墨充分插層、剝離，進而提高少層石

2、墨烯含量。此外，由于酸體系強的氧化性導(dǎo)致得到的石墨烯含氧官能團含量高，本文在堿體系中進行電化學(xué)剝離以獲得較高質(zhì)量的石墨烯，并將得到的石墨烯制成透明導(dǎo)電薄膜，測試其導(dǎo)電性和透光率等性能；同時將制得石墨烯和氧化石墨(GO)復(fù)合，測試復(fù)合材料的電容性能。在此基礎(chǔ)上，開展了電化學(xué)法截短碳納米管(CNT)的研究，并對截短的CNT產(chǎn)物進行結(jié)構(gòu)與性能表征；進一步將截短的CNT和氧化石墨復(fù)合，測試其電容性能。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴以固體石蠟

3、包裹石墨片并保持底端開口，底端石墨片與電解質(zhì)接觸并參加反應(yīng)，在此反應(yīng)過程中，包裹的石蠟起到限域的作用。采用氫氧化鈉溶液作為電解液，研究不同電壓，不同電解液濃度等條件對制備石墨烯質(zhì)量的影響，確定了制備石墨烯的最優(yōu)條件。通過對所制備石墨烯的SEM、TEM、掃描探針顯微鏡(AFM)圖分析，證明得到了具有孔洞結(jié)構(gòu)、片層大且薄的石墨烯片；對剝離產(chǎn)物的Raman圖和FTIR圖分析，證明所得的石墨烯片含有較少的含氧官能團。⑵將高氧化程度的氧化石墨溶液

4、和制得的石墨烯分別按質(zhì)量比為10:1和10:3的添加量在超聲波細胞粉碎機中超聲處理。結(jié)果表明石墨烯和GO沒有實現(xiàn)很好的復(fù)合，同時對GO及復(fù)合材料的電容進行測試，復(fù)合材料的電容值比原料GO的電容值低。將剝離得到的產(chǎn)物采用自組裝成膜和抽濾成膜的方法制備石墨烯透明導(dǎo)電薄膜。對制得的薄膜進行SEM分析，結(jié)果表明，自組裝成膜法得到的石墨烯膜不連續(xù)、方塊電阻較大。抽濾成膜后，得到厚度不同的石墨烯薄膜，利用石墨烯的疏水性，將膜轉(zhuǎn)移到石英基底上，通過對

5、SEM圖的分析可知膜的連續(xù)性較好，抽濾成膜法獲得的膜連續(xù)性較好，方塊電阻經(jīng)過500℃退火處理后為3.7 kΩ/□，透光率為67.2％。⑶采用上述剝離石墨烯的條件，電化學(xué)法截短多壁碳納米管(MWCNT)，并對產(chǎn)物進行表征。由產(chǎn)物的SEM圖和TEM圖分析可知MWCNT被截短，但是得到的截短產(chǎn)物長度的均一性有待提高。通過對產(chǎn)物的Raman圖和FTIR圖分析可知得到的截短產(chǎn)物含氧官能團較少。⑷將高氧化程度的氧化石墨溶液和MWCNT按10:1和1

6、0:2的質(zhì)量比進行超聲處理，對復(fù)合材料進行表征。SEM結(jié)果表明，MWCNT很好的分散在GO的層間，復(fù)合材料的電容值也有所提高?；诖耍瑢O和截短的MWCNT(JMWCNT)按質(zhì)量比10:0.2，10:0.5和10:0.8進行超聲復(fù)合。對復(fù)合材料SEM圖分析可知JMWCNT均勻分散在GO層間，復(fù)合材料的XRD圖表明隨著JMWCNT添加量的增加，復(fù)合材料的導(dǎo)電性增強。N2吸脫附曲線及孔徑分布表明，當JMWCNT的添加量增加時，復(fù)合材料的介