石墨烯-高分子復(fù)合材料界面導熱性能的分子動力學模擬.pdf

1、近年來高速發(fā)展的電子信息產(chǎn)業(yè)為導熱高分子材料提供了更大的發(fā)展空間，對其導熱性能不斷提出新的要求。界面熱阻被認為是限制導熱填充型高分子材料熱導率進一步提升的主要因素。因此，提高界面熱導并探究界面微觀導熱機理已經(jīng)成為進一步改善高分子材料導熱性能的關(guān)鍵所在。本文采用非平衡分子動力學（NEMD）模擬的方法研究了石墨烯填料的尺寸、層數(shù)和功能化（-H、-OH）以及高分子的密度、側(cè)基等對石墨烯/高分子復(fù)合材料界面熱導的影響。采用有效介質(zhì)理論（EMT）

2、將界面熱導與復(fù)合材料整體熱導率聯(lián)系起來，并預(yù)測了界面熱導、填料的長度以及填料的體積分數(shù)對復(fù)合材料熱導率的影響。通過探究界面微觀導熱機理，以期為改善高分子復(fù)合材料的導熱性能提供理論預(yù)測和指導。
　　研究結(jié)果表明，界面熱導隨石墨烯尺寸和功能化度的增大而增大，這是因為石墨烯尺寸增大使得較長波長聲子被激發(fā)，促進了在界面處的熱能傳輸。振動能譜（VPS）分析表明，隨石墨烯尺寸的增大，在更低頻頻域（<2THz）范圍出現(xiàn)的振動模式與高分子碳原子振

3、動產(chǎn)生更大程度的振動耦合，增大了界面熱傳輸能力。隨著功能化程度的增大，VPS結(jié)果顯示石墨烯碳原子振動模式發(fā)生明顯重排，并與高分子碳原子振動產(chǎn)生更大面積的重疊，且石墨烯碳原子離平面外振動對界面熱傳輸起主要作用。在同一功能化度下，-OH功能化相比于-H原子功能化石墨烯體系，其界面熱導值更大。當熱流垂直于石墨烯平面時，界面熱導隨層數(shù)的增大先減小后趨于穩(wěn)定。熱流平行于石墨烯平面時，界面熱導隨層數(shù)的增大而增大。VPS顯示石墨烯碳原子離平面外振動隨

4、層數(shù)的增大發(fā)生了明顯的重排，在界面熱傳輸過程中起主導作用。
　　研究了高分子密度及主鏈上不同側(cè)基（-CH3、-OH、-Cl）對界面熱導的影響。研究發(fā)現(xiàn)，界面熱導隨高分子密度的增大而增大。高分子碳原子與石墨烯碳原子間的RDF隨密度的增大而增大。VPS顯示高分子碳原子的振動模式隨密度的增大向較高頻域區(qū)域遷移，與石墨烯碳原子振動模式產(chǎn)生更大面積的重疊。高分子鏈側(cè)基的存在使得分子鏈的內(nèi)旋轉(zhuǎn)受阻，高分子鏈的均方位移（MSD）減小，分子鏈的運