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1、近年來高速發(fā)展的電子信息產(chǎn)業(yè)為導(dǎo)熱高分子材料提供了更大的發(fā)展空間,對(duì)其導(dǎo)熱性能不斷提出新的要求。界面熱阻被認(rèn)為是限制導(dǎo)熱填充型高分子材料熱導(dǎo)率進(jìn)一步提升的主要因素。因此,提高界面熱導(dǎo)并探究界面微觀導(dǎo)熱機(jī)理已經(jīng)成為進(jìn)一步改善高分子材料導(dǎo)熱性能的關(guān)鍵所在。本文采用非平衡分子動(dòng)力學(xué)(NEMD)模擬的方法研究了石墨烯填料的尺寸、層數(shù)和功能化(-H、-OH)以及高分子的密度、側(cè)基等對(duì)石墨烯/高分子復(fù)合材料界面熱導(dǎo)的影響。采用有效介質(zhì)理論(EMT)
2、將界面熱導(dǎo)與復(fù)合材料整體熱導(dǎo)率聯(lián)系起來,并預(yù)測(cè)了界面熱導(dǎo)、填料的長(zhǎng)度以及填料的體積分?jǐn)?shù)對(duì)復(fù)合材料熱導(dǎo)率的影響。通過探究界面微觀導(dǎo)熱機(jī)理,以期為改善高分子復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能提供理論預(yù)測(cè)和指導(dǎo)。
研究結(jié)果表明,界面熱導(dǎo)隨石墨烯尺寸和功能化度的增大而增大,這是因?yàn)槭┏叽缭龃笫沟幂^長(zhǎng)波長(zhǎng)聲子被激發(fā),促進(jìn)了在界面處的熱能傳輸。振動(dòng)能譜(VPS)分析表明,隨石墨烯尺寸的增大,在更低頻頻域(<2THz)范圍出現(xiàn)的振動(dòng)模式與高分子碳原子振
3、動(dòng)產(chǎn)生更大程度的振動(dòng)耦合,增大了界面熱傳輸能力。隨著功能化程度的增大,VPS結(jié)果顯示石墨烯碳原子振動(dòng)模式發(fā)生明顯重排,并與高分子碳原子振動(dòng)產(chǎn)生更大面積的重疊,且石墨烯碳原子離平面外振動(dòng)對(duì)界面熱傳輸起主要作用。在同一功能化度下,-OH功能化相比于-H原子功能化石墨烯體系,其界面熱導(dǎo)值更大。當(dāng)熱流垂直于石墨烯平面時(shí),界面熱導(dǎo)隨層數(shù)的增大先減小后趨于穩(wěn)定。熱流平行于石墨烯平面時(shí),界面熱導(dǎo)隨層數(shù)的增大而增大。VPS顯示石墨烯碳原子離平面外振動(dòng)隨
4、層數(shù)的增大發(fā)生了明顯的重排,在界面熱傳輸過程中起主導(dǎo)作用。
研究了高分子密度及主鏈上不同側(cè)基(-CH3、-OH、-Cl)對(duì)界面熱導(dǎo)的影響。研究發(fā)現(xiàn),界面熱導(dǎo)隨高分子密度的增大而增大。高分子碳原子與石墨烯碳原子間的RDF隨密度的增大而增大。VPS顯示高分子碳原子的振動(dòng)模式隨密度的增大向較高頻域區(qū)域遷移,與石墨烯碳原子振動(dòng)模式產(chǎn)生更大面積的重疊。高分子鏈側(cè)基的存在使得分子鏈的內(nèi)旋轉(zhuǎn)受阻,高分子鏈的均方位移(MSD)減小,分子鏈的運(yùn)
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