石墨烯-高分子復(fù)合材料界面導(dǎo)熱性能的分子動(dòng)力學(xué)模擬.pdf

1、近年來高速發(fā)展的電子信息產(chǎn)業(yè)為導(dǎo)熱高分子材料提供了更大的發(fā)展空間，對(duì)其導(dǎo)熱性能不斷提出新的要求。界面熱阻被認(rèn)為是限制導(dǎo)熱填充型高分子材料熱導(dǎo)率進(jìn)一步提升的主要因素。因此，提高界面熱導(dǎo)并探究界面微觀導(dǎo)熱機(jī)理已經(jīng)成為進(jìn)一步改善高分子材料導(dǎo)熱性能的關(guān)鍵所在。本文采用非平衡分子動(dòng)力學(xué)（NEMD）模擬的方法研究了石墨烯填料的尺寸、層數(shù)和功能化（-H、-OH）以及高分子的密度、側(cè)基等對(duì)石墨烯/高分子復(fù)合材料界面熱導(dǎo)的影響。采用有效介質(zhì)理論（EMT）

2、將界面熱導(dǎo)與復(fù)合材料整體熱導(dǎo)率聯(lián)系起來，并預(yù)測(cè)了界面熱導(dǎo)、填料的長(zhǎng)度以及填料的體積分?jǐn)?shù)對(duì)復(fù)合材料熱導(dǎo)率的影響。通過探究界面微觀導(dǎo)熱機(jī)理，以期為改善高分子復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能提供理論預(yù)測(cè)和指導(dǎo)。
　　研究結(jié)果表明，界面熱導(dǎo)隨石墨烯尺寸和功能化度的增大而增大，這是因?yàn)槭┏叽缭龃笫沟幂^長(zhǎng)波長(zhǎng)聲子被激發(fā)，促進(jìn)了在界面處的熱能傳輸。振動(dòng)能譜（VPS）分析表明，隨石墨烯尺寸的增大，在更低頻頻域（<2THz）范圍出現(xiàn)的振動(dòng)模式與高分子碳原子振

3、動(dòng)產(chǎn)生更大程度的振動(dòng)耦合，增大了界面熱傳輸能力。隨著功能化程度的增大，VPS結(jié)果顯示石墨烯碳原子振動(dòng)模式發(fā)生明顯重排，并與高分子碳原子振動(dòng)產(chǎn)生更大面積的重疊，且石墨烯碳原子離平面外振動(dòng)對(duì)界面熱傳輸起主要作用。在同一功能化度下，-OH功能化相比于-H原子功能化石墨烯體系，其界面熱導(dǎo)值更大。當(dāng)熱流垂直于石墨烯平面時(shí)，界面熱導(dǎo)隨層數(shù)的增大先減小后趨于穩(wěn)定。熱流平行于石墨烯平面時(shí)，界面熱導(dǎo)隨層數(shù)的增大而增大。VPS顯示石墨烯碳原子離平面外振動(dòng)隨

4、層數(shù)的增大發(fā)生了明顯的重排，在界面熱傳輸過程中起主導(dǎo)作用。
　　研究了高分子密度及主鏈上不同側(cè)基（-CH3、-OH、-Cl）對(duì)界面熱導(dǎo)的影響。研究發(fā)現(xiàn)，界面熱導(dǎo)隨高分子密度的增大而增大。高分子碳原子與石墨烯碳原子間的RDF隨密度的增大而增大。VPS顯示高分子碳原子的振動(dòng)模式隨密度的增大向較高頻域區(qū)域遷移，與石墨烯碳原子振動(dòng)模式產(chǎn)生更大面積的重疊。高分子鏈側(cè)基的存在使得分子鏈的內(nèi)旋轉(zhuǎn)受阻，高分子鏈的均方位移（MSD）減小，分子鏈的運(yùn)