雜原子摻雜碳納米材料在電催化中的應用.pdf

1、氫氣作為清潔、安全、可再生的二次能源，能夠滿足人們日益增長的能源需求。電解水制備氫氣有望成為大規(guī)模產氫的有效手段。相比于商用貴金屬催化劑，無金屬的摻雜型碳材料由于成本低廉、易于制取，近年來備受廣泛研究。考慮到多數科研工作的無金屬摻雜型碳材料合成路線中含有過渡金屬引入，但這類無金屬摻雜型碳材料的活性位點和金屬引入所起到的作用尚未明確。為了解決該問題，本文從以下方面進行研究:
　　第一，提出一步熱處理方法制備氮摻雜多孔碳材料，并應用于

2、電催化析氫反應的實驗思路。通過采用乙二胺四乙酸作為碳源、三聚氰胺作為氮源、氫氧化鉀作為活化劑制備氮摻雜多孔碳材料，探究了煅燒溫度對催化性能的影響。摻雜元素為電催化析氫的活性位點，過高的溫度致使摻雜元素流失，而相對較低的溫度下碳材料的碳化不足造成了活性的下降。
　　第二，為了進一步提高性能以及探究過渡金屬對于碳材料結構和電催化性能的影響，制備了過渡金屬修飾氮摻雜多孔碳材料，并應用于電催化析氫領域?？疾炝艘韵聨追N導致性能差異化的因素:

3、氮含量、氮形態(tài)、缺陷密度、材料形貌以及過渡金屬殘余的含量和形式。其中，鈷修飾氮摻雜多孔碳納米材料在各個pH的電解質溶液中均表現最優(yōu)的性能，在酸性電解質中的析氫起始約為-90 mV,塔菲爾斜率為122 mV dec-1。
　　第三，為了探究鈷修飾氮摻雜多孔碳材料中鈷的存在形式、含量與電催化性能之間的相互關聯，通過調控鈷前驅物，考察材料中殘余鈷含量與電催化性能之間的關系。分析結果表明，鈷與毗鄰的氮以及碳原子具有相互作用，在酸性體系中穩(wěn)