異原子摻雜碳復(fù)合材料的制備及其在電催化中的應(yīng)用研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、近年來,碳材料由于具有較高的比表面積、可控的納米結(jié)構(gòu)、較好的導(dǎo)電性以及耐酸堿等優(yōu)良的特性,已在燃料電池、催化、吸附、儲氫等領(lǐng)域展現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景,受到材料科學(xué)和催化領(lǐng)域的普遍關(guān)注。隨著碳材料應(yīng)用領(lǐng)域的不斷擴(kuò)展,碳材料表面修飾、摻雜以及與氧化物等納米材料的復(fù)合等已經(jīng)越來越引起人們的重視,成為當(dāng)前研究的熱點課題之一。
  低溫燃料電池催化劑的主要成分是鉑族元素及其合金,由于資源問題和高成本嚴(yán)重制約著燃料電池的商業(yè)化進(jìn)程。本論文旨在通

2、過開發(fā)新型碳材料應(yīng)用于燃料電池電催化體系,以期提高電催化劑中活性組分的活性與穩(wěn)定性,減少或取代貴金屬的使用,降低催化劑的成本,為低溫燃料電池的商業(yè)化開辟道路。本論文的研究內(nèi)容和取得的主要成果如下:
  (1)以三苯基膦硒為前軀體,制備了硒功能化碳材料,并分別在硒功能化碳材料的表面沉積鉑和鉑釕合金顆粒,制得電催化劑;傅里葉紅外、激光拉曼、XRD、TEM和EDS表征結(jié)果表明,硒功能化碳材料的結(jié)構(gòu)保持了碳材料的sp2結(jié)構(gòu),硒原子通過非共

3、價的方式修飾在碳粉顆粒的表面。電化學(xué)測試結(jié)果表明,在0.80和0.85 V電位下,Pt/CSex催化劑的質(zhì)量活性分別達(dá)到了177.4和490.8 mAmg-1,是商業(yè)化Pt/C催化劑(73.0和244.6 mA mg-1)的2.0和2.3倍;Pt/CSex催化劑的穩(wěn)定性高于Pt/CScx催化劑。PtRu合金納米顆粒在硒功能化碳材料的表面比在碳表面分布均勻,從而使PtRu/CSex催化劑比PtRu/C催化劑具有更大的電流密度。
  

4、(2)以磁性Fe3O4納米粒子為核,在其表面聚合成聚吡咯層,并進(jìn)一步碳化,制得含氮碳層包覆的Fe3O4復(fù)合材料。通過SEM,TEM,XRD和EDS表征分析了其結(jié)構(gòu)和成分。電化學(xué)測試結(jié)果表明,在酸性溶液中,F(xiàn)e3O4-CNx具有良好的穩(wěn)定性。以Fe3O4-CNx作為載體,在其表面沉積Pt顆粒,制備了催化劑,通CV測試結(jié)果表明,Pt/Fe3O4-CNx催化劑的電化學(xué)面積比商業(yè)Pt/C大,在催化氧還原時,Pt/Fe3O4-CNx催化劑在0.8

5、0 V(vs.RHE)和0.85 V(vs.RHE)電位下,質(zhì)量活性分別是Pt/C催化劑質(zhì)量活性的1.38和1.69倍。在其表面沉積Pd納米顆粒,通過對甲酸氧化的測試表明,Pd/Fe3O4-CNx催化劑對甲酸氧化具有良好的催化效果。通過考察Fe3O4-CNx載體在Pt對氧還原催化和Pd催化甲酸氧化過程的載體效應(yīng)可知,F(xiàn)e3O4-CNx載體在電催化體系中,能發(fā)揮穩(wěn)定而良好的載體協(xié)同效應(yīng),這種效應(yīng)來源于磁性納米粒子和N對金屬顆粒電子結(jié)構(gòu)的改

6、變。
  (3)以生物質(zhì)材料黃豆和氯化鐵為前驅(qū)體,利用二次碳化與機(jī)械球磨相結(jié)合的方法,合成了具有較高比表面積和較窄孔徑分布的生物質(zhì)碳材料SC-Fe,并應(yīng)用于氧還原電催化反應(yīng)。結(jié)果表明,SC-Fe比表面積1600 m2 g-1左右,平均孔徑為3.7 nm,碳材料中氮元素主要以吡啶氮、石墨氮和吡咯氮的形式存在;SC-Fe的氧還原電催化反應(yīng)以四電子途徑進(jìn)行,與XC-72相比,電催化活性顯著提高。與Pt/XC-72催化劑相比具有良好的抗甲

7、醇中毒性能。
  (4)采用以黃豆等生物質(zhì)材料為碳源,通過機(jī)械球磨與二次碳化相結(jié)合,制備了生物質(zhì)非晶態(tài)中孔碳載體BAMC,并利用有機(jī)溶膠法制備了枝狀納米鉑負(fù)載型催化劑。BET結(jié)果表明其表面積為516.6 m2g-1,孔徑大小分布集中,約為3.67 nm。XRD進(jìn)一步證實了其中孔結(jié)構(gòu)。拉曼光譜結(jié)果證實,采用機(jī)械球磨和二次碳化相結(jié)合的方法,有助于提高碳載體的活性位。XPS結(jié)果顯示,在所制備的載體中,氮元素主要有三種存在形式。TEM結(jié)果

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