金屬納米顆粒-薄膜耦合系統(tǒng)的光學(xué)特性研究及其應(yīng)用.pdf

1、在當(dāng)今納米材料的研究熱潮中，貴金屬納米顆粒由于其特殊的物理化學(xué)性質(zhì)而被廣泛應(yīng)用于生物化學(xué)傳感、表面增強拉曼光譜、生物醫(yī)學(xué)、光學(xué)信息存儲和納米光子學(xué)等領(lǐng)域。金屬納米顆粒在外界入射光照明下會引發(fā)其自由電子的集體振蕩，從而產(chǎn)生局域表面等離激元共振，可以將電磁場約束在很小的尺寸中，大大增強局域電場，而且它對周圍環(huán)境的介電常數(shù)變化非常敏感。當(dāng)把金屬納米顆粒放置到有一定間隙的金屬薄膜附近時，由于表面等離激元共振模式之間的雜化，電磁場模式被進一步壓縮

2、到金屬納米顆粒和金屬薄膜之間的間隙（通常只有幾個納米）中，形成稱之為間隙模式的等離子體共振。此時局域電場被顯著的增強，而且它對于間隙距離非常敏感，這為我們研究等離激元與分子激子之間的強耦合效應(yīng)提供了一個很好的研究平臺;另外，由于它能明顯增強局域電磁場，這對于研究熒光輻射增強，表面拉曼散射增強等都很有幫助。隨著間隙距離增大，等離子體間隙模式變?nèi)?，介質(zhì)層的干涉效應(yīng)逐漸變得明顯并占據(jù)了主導(dǎo)地位，此時系統(tǒng)的光學(xué)特性會被顯著改變，包括散射特性以及

3、吸收特性，這為我們研究光熱轉(zhuǎn)換方面提供了助益。除了單個金屬納米顆粒，基于多層堆疊的金納米棒一金屬薄膜的耦合系統(tǒng)還能實現(xiàn)近紅外波段的寬帶高效吸收器。
　　在本文的第一章，我們主要介紹了金屬納米顆粒局域表面等離激元研究背景以及其與金屬薄膜組成的系統(tǒng)的光學(xué)特性，金納米棒和金納米方塊的制備方法、局域表面等離激元共振特性，以及這一結(jié)構(gòu)在強耦合方面及吸收器方面的潛在應(yīng)用等。
　　在本文的第二章，我們在理論和實驗上研究了不同間隙厚度（即金

4、納米棒與金膜之間的距離）下與金膜相互耦合的單個金納米棒的等離子體共振特性。測量得到的單個納米顆粒散射光譜的峰值寬度，峰值波長位置以及其偏振特性都極大的受到間隙厚度（小于20 nm范圍內(nèi)）的調(diào)制。通過比較仿真結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)，我們發(fā)現(xiàn)這些調(diào)制特性主要是由于多個偶極子等離子體模式和多極子等離子體模式（這些模式都強烈的局域在間隙厚度中）的之間的復(fù)合雜化造成的。由于金納米棒與金膜之間的近場相互作用，這些等離子體間隙模式具有明顯不同的共振特性和空間

5、分布。需要注意的是，這些間隙模式的激發(fā)完全依賴于間隙厚度。
　　在本文的第三章，我們在理論和實驗上研究了在不同條件下，放置于離金膜表面不同距離處（這里指間隙距離超過50nm的情況下）的納米金棒的散射光譜和強度特性。研究結(jié)果表明，這種金納米棒-薄膜系統(tǒng)的散射特性極其依賴入射條件。通過觀測金納米棒周圍電場的分布我們發(fā)現(xiàn)這一系統(tǒng)的散射特性之所以依賴于入射條件，是由于其存在干涉造成的。理論和實驗都表明，通過優(yōu)化金納米棒和金膜之間的距離，對

6、于特定的入射情況，其散射強度可以被大大增強，達到20倍之多。
　　在本文的第四章，我們介紹了基于薄膜耦合型的單個金納米塊諧振腔（它可以將光場限制在超窄間隙中，約幾個納米）的等離激子強耦合效應(yīng)。這種深亞波長級別的模式體積能極大的增強光和物質(zhì)的相互作用，顯著調(diào)制微腔的遠(yuǎn)場散射圖樣，這表明間隙模式的空間分布特性在強耦合機制下會被改變。數(shù)值計算結(jié)果與實驗發(fā)現(xiàn)相符合。我們相信我們的這一發(fā)現(xiàn)為理解強耦合過程打開了一個新的視角，可能可以被應(yīng)用在

7、微腔量子電動力學(xué)中。
　　在本文的第五章，我們演示了一種超寬帶吸收器，它在900-1600nm波長范圍內(nèi)都具有高效穩(wěn)定的吸收效率。這里我們采用簡單便宜的液滴蒸發(fā)法在包覆于金膜表面的薄介質(zhì)層之上制備多層堆疊的金納米棒圖樣?；瘜W(xué)合成法得到的金納米棒的復(fù)雜的隨機堆疊是造成寬帶吸收的主要原因。這樣的超材料吸收器可能會為制備大面積高吸收超材料表面提供一種經(jīng)濟高效的方法。
　　最后，在本文的第六章，我們對本論文的主要工作作了一個總結(jié)以及