貴金屬納米顆粒的催化及其獨(dú)特的光電特性研究.pdf

1、在過去的十年時(shí)間內(nèi)，科學(xué)家們發(fā)現(xiàn)當(dāng)某些材料的尺寸小至納米尺度時(shí)，其宏觀性質(zhì)會發(fā)生巨大的改變并且出現(xiàn)許多新奇的性能，特別是納米尺度的貴金屬材料（如金、銀、鉑等），因其突出的催化性質(zhì)、電學(xué)性質(zhì)和光學(xué)性質(zhì)，已經(jīng)成為納米科學(xué)領(lǐng)域中最富有活力的研究熱點(diǎn)之一。金屬納米粒子不僅在催化方面有著極高的利用價(jià)值，而且最近其在醫(yī)學(xué)診斷治療、生化傳感方面的應(yīng)用也取得了巨大的進(jìn)步，為生物醫(yī)學(xué)的發(fā)展開辟了新的方向。此外，金屬納米結(jié)構(gòu)的光學(xué)性質(zhì)是也當(dāng)今納米研究中的一

2、個(gè)熱點(diǎn)，通過改變顆粒的大小，形狀以及組分可以實(shí)現(xiàn)其表面等離子體共振峰在可見光范圍內(nèi)的調(diào)控，從而為制作高技術(shù)含量的納米器件創(chuàng)造了理論基礎(chǔ)。
　　本論文主要研究了貴金屬納米顆粒的催化性能及其獨(dú)特的光電特性在生物醫(yī)藥及新能源材料方面的應(yīng)用。首先發(fā)展了一種新的納米催化劑的載體并研究了其對鉑納米顆粒催化性能的影響。接著研究了金納米顆粒在淀粉樣纖維聚集過程中的作用。另外由于金屬納米顆粒獨(dú)特的表面等離子體共振特性，被光激發(fā)的金屬納米顆粒可以作為

3、一個(gè)很好的熱電子、空穴源，設(shè)計(jì)合理的結(jié)構(gòu)可以實(shí)現(xiàn)熱載體的轉(zhuǎn)出進(jìn)而對轉(zhuǎn)移出的熱載體加以利用，實(shí)現(xiàn)各種可能的應(yīng)用。
　　論文的內(nèi)容分為以下四章:
　　第一章為緒論，首先概述金屬納米顆粒的合成及其基本的性質(zhì)。接著簡要介紹了貴金屬納米顆粒的一些應(yīng)用，包括納米催化劑、表面增強(qiáng)拉曼散射、生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用以及LSPR傳感器等。最后討論了本論文的研究內(nèi)容及意義。
　　在第二章中，我們以紫精膠束作為微反應(yīng)器，原位合成了金屬鉑納米粒子，并研究

4、了影響金屬納米粒子分散性的主要影響因素;然后以制備的金屬納米復(fù)合材料為催化劑，應(yīng)用于對硝基苯酚的催化還原反應(yīng)，探究催化劑的催化活性和穩(wěn)定性。
　　第三章中，我們利用茶多酚(CA)直接還原氯金酸得到了CE包覆納米金顆粒的核-殼納米結(jié)構(gòu)(Au@CE)。由于納米金顆粒的表面等離子體共振以及CE的親水性，Au@CE對雞蛋清溶菌酶（HEWL）的淀粉樣纖維化具有很好的阻礙作用，可以大大減弱HEWL的纖維化引起的毒性。另外與單獨(dú)的CE對比發(fā)現(xiàn)納

5、米金顆粒的存在是其阻礙作用的主要起因。這種新型的復(fù)合納米結(jié)構(gòu)在生物治療領(lǐng)域等方面有著廣泛的應(yīng)用前景。
　　另外在這個(gè)過程中，我們發(fā)現(xiàn)了一種新的淀粉樣纖維的熒光指示劑TO，它不僅可以用作原位指示劑并且相比于常用的熒光指示劑ThT，它具有更好的靈敏度。這是因?yàn)樗跈z測淀粉樣纖維過程中的熒光增強(qiáng)不僅是因?yàn)門O分子的自由旋轉(zhuǎn)被限制而且它是以H-聚集體的形式與淀粉樣纖維相互作用這進(jìn)一步限制了TO分子的自由旋轉(zhuǎn)進(jìn)一步增強(qiáng)了其熒光強(qiáng)度。

6、　　第四章中，我們發(fā)現(xiàn)在強(qiáng)耦合的銀@吩噻嗪核殼納米異結(jié)構(gòu)中，光激發(fā)的銀納米線的表面熱空穴可以直接氧化殼層上的吩噻嗪分子使其變?yōu)槠潢栯x子自由基。實(shí)驗(yàn)中，我們清晰的觀察到當(dāng)這種納米復(fù)合材料在被可見光照射時(shí)，溶液的顏色迅速由無色變?yōu)樽厣捶脏玎?Ptz)分子變?yōu)榱似潢栯x子自由基Ptz·+，而單獨(dú)的Ptz沒有變色現(xiàn)象發(fā)生。利用電子自旋共振、瞬態(tài)吸收光譜以及光電流測試證實(shí)了超快空穴轉(zhuǎn)移過程的存在。這種強(qiáng)耦合的AgNW@Ptz納米異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)在表面等