多孔ZSM-5分子篩的制備及其在苯和乙醇烷基化反應(yīng)中的應(yīng)用.pdf

1、ZSM-5分子篩催化劑材料有較高的硅鋁比和尺寸均一的三維孔道，這些特點(diǎn)使其在石油化工和精細(xì)化工等催化領(lǐng)域有著巨大的應(yīng)用潛力，但微孔限制了有機(jī)大分子在其中的擴(kuò)散。多孔ZSM-5分子篩結(jié)合了微孔分子篩和介孔材料的優(yōu)點(diǎn)，具有良好的工業(yè)應(yīng)用前景。
　　本文第一章為文獻(xiàn)綜述，分別闡述了ZSM-5分子篩的組成結(jié)構(gòu)及其在催化反應(yīng)中的應(yīng)用及應(yīng)用限制和多級孔ZSM-5分子篩的制備方法及其在催化反應(yīng)中的應(yīng)用。同時(shí)也介紹了乙苯的合成工藝及國內(nèi)外對苯和乙

2、醇生成乙苯的烷基化反應(yīng)研究的現(xiàn)狀。
　　本文第二章用不同濃度的碳酸鈉溶液對ZSM-5分子篩進(jìn)行堿處理?？疾炝藟A溶液濃度對ZSM-5分子篩的物相、形貌、孔結(jié)構(gòu)和表面酸性質(zhì)的影響。同時(shí)采用溫和的鹽酸對堿處理后的分子篩進(jìn)行酸洗，對比了酸洗前后分子篩的物相、孔結(jié)構(gòu)以及表面酸性質(zhì)的變化。堿處理后的ZSM-5沸石分子篩基本結(jié)構(gòu)沒有改變，結(jié)晶度降低。酸洗可以除去堿處理后產(chǎn)生的富鋁碎片，結(jié)晶度有所上升。
　　本文第三章考察了ZSM-5分子篩

3、催化苯和乙醇烷基化的反應(yīng)。苯和乙醇烷基化反應(yīng)最優(yōu)工藝條件是反應(yīng)溫度400℃，進(jìn)料速度0.6ml/min，苯和乙醇的摩爾比為4。同時(shí)也對比了堿處理前后和酸洗前后苯和乙醇的轉(zhuǎn)化率以及乙苯的選擇性。堿處理后，由于分子篩的相對結(jié)晶度降低，堿處理過程中部分脫除的鋁碎片堵住孔口，使得苯的轉(zhuǎn)化率比堿處理之前的分子篩低。同時(shí)，酸性位點(diǎn)的數(shù)量增加，乙苯的選擇性增加。相對溫和的酸去除了堿處理過程中產(chǎn)生的富鋁碎片，使得反應(yīng)物分子比酸洗之前更容易進(jìn)出分子篩孔道

4、來與活性位點(diǎn)接觸，因此酸洗后苯的轉(zhuǎn)化率有所增加，乙苯的選擇性也有所增加。
　　本文第四章首次嘗試用熱力學(xué)方法計(jì)算苯和乙醇的烷基化反應(yīng)體系，由計(jì)算結(jié)果可知苯和乙醇生成乙苯的主反應(yīng)為放熱反應(yīng)，且反應(yīng)的放熱效應(yīng)十分顯著。原料乙醇脫水縮合成乙醚的反應(yīng)不可能發(fā)生，反應(yīng)體系中除了主反應(yīng)產(chǎn)物乙苯，還可能存在二甲苯二乙苯等副產(chǎn)物。主反應(yīng)可以看作一個(gè)不可逆的反應(yīng)，而生成二甲苯二乙苯的反應(yīng)可以被視為一個(gè)可逆反應(yīng)。在不考慮其他任何副反應(yīng)的條件下，理論乙