多孔ZSM-5分子篩的制備及其在苯和乙醇烷基化反應中的應用.pdf

1、ZSM-5分子篩催化劑材料有較高的硅鋁比和尺寸均一的三維孔道，這些特點使其在石油化工和精細化工等催化領域有著巨大的應用潛力，但微孔限制了有機大分子在其中的擴散。多孔ZSM-5分子篩結合了微孔分子篩和介孔材料的優(yōu)點，具有良好的工業(yè)應用前景。
　　本文第一章為文獻綜述，分別闡述了ZSM-5分子篩的組成結構及其在催化反應中的應用及應用限制和多級孔ZSM-5分子篩的制備方法及其在催化反應中的應用。同時也介紹了乙苯的合成工藝及國內外對苯和乙

2、醇生成乙苯的烷基化反應研究的現狀。
　　本文第二章用不同濃度的碳酸鈉溶液對ZSM-5分子篩進行堿處理?？疾炝藟A溶液濃度對ZSM-5分子篩的物相、形貌、孔結構和表面酸性質的影響。同時采用溫和的鹽酸對堿處理后的分子篩進行酸洗，對比了酸洗前后分子篩的物相、孔結構以及表面酸性質的變化。堿處理后的ZSM-5沸石分子篩基本結構沒有改變，結晶度降低。酸洗可以除去堿處理后產生的富鋁碎片，結晶度有所上升。
　　本文第三章考察了ZSM-5分子篩

3、催化苯和乙醇烷基化的反應。苯和乙醇烷基化反應最優(yōu)工藝條件是反應溫度400℃，進料速度0.6ml/min，苯和乙醇的摩爾比為4。同時也對比了堿處理前后和酸洗前后苯和乙醇的轉化率以及乙苯的選擇性。堿處理后，由于分子篩的相對結晶度降低，堿處理過程中部分脫除的鋁碎片堵住孔口，使得苯的轉化率比堿處理之前的分子篩低。同時，酸性位點的數量增加，乙苯的選擇性增加。相對溫和的酸去除了堿處理過程中產生的富鋁碎片，使得反應物分子比酸洗之前更容易進出分子篩孔道

4、來與活性位點接觸，因此酸洗后苯的轉化率有所增加，乙苯的選擇性也有所增加。
　　本文第四章首次嘗試用熱力學方法計算苯和乙醇的烷基化反應體系，由計算結果可知苯和乙醇生成乙苯的主反應為放熱反應，且反應的放熱效應十分顯著。原料乙醇脫水縮合成乙醚的反應不可能發(fā)生，反應體系中除了主反應產物乙苯，還可能存在二甲苯二乙苯等副產物。主反應可以看作一個不可逆的反應，而生成二甲苯二乙苯的反應可以被視為一個可逆反應。在不考慮其他任何副反應的條件下，理論乙