鈷鈦及鈰鈦催化劑的制備及其脫硝性能研究.pdf

1、目前對(duì)于燃煤電廠氮氧化物(NOx)脫除最為有效的方法是以NH3為還原劑的選擇性催化還原(NH3-SCR)技術(shù)。廣泛應(yīng)用的NH3-SCR脫硝催化劑為V2O5-WO3/TiO2,但由于該釩系催化劑僅適用于中高溫工況和廢棄后處理不當(dāng)易對(duì)環(huán)境造成污染等原因，使得科研工作者對(duì)無(wú)釩且低溫脫硝效果良好的催化劑的研究顯得十分必要。本實(shí)驗(yàn)以探討氧空位對(duì)NH3-SCR反應(yīng)的促進(jìn)作用及進(jìn)一步提高鈷鈦和鈰鈦催化劑的低溫脫硝活性為目的，提出制備摻雜型和負(fù)載型鈷鈦

2、、鈰鈦催化劑的思路，并對(duì)其進(jìn)行脫硝活性評(píng)價(jià)和反應(yīng)過(guò)程分析。
　　本實(shí)驗(yàn)采用溶膠凝膠法和浸漬法制備了鈷元素?fù)诫sTiO2催化劑(Co-Ti)和以TiO2為載體的鈷負(fù)載催化劑(Co/Ti)，利用固定床測(cè)試系統(tǒng)測(cè)試兩者的NH3-SCR脫硝活性，并結(jié)合一系列現(xiàn)代分析測(cè)試手段對(duì)催化劑進(jìn)行系統(tǒng)研究。研究發(fā)現(xiàn)Co-Ti催化劑具有較好的低溫脫硝活性。對(duì)比并分析Co-Ti和Co/Ti催化劑的X射線衍射(XRD)圖譜、X射線光電子能譜(XPS)以及光致

3、發(fā)光(PL)光譜可知，Co-Ti催化劑中Co2+摻雜進(jìn)入TiO2晶格內(nèi)部并取代Ti4+，促使該催化劑產(chǎn)生較多的氧空位，而氧空位可吸附并活化氧氣產(chǎn)生化學(xué)吸附氧物種。結(jié)合電子順磁共振(EPR)結(jié)果可知，由于Co-Ti催化劑中Co2+的摻雜使得該催化劑表面的超氧自由基數(shù)量增多，從而促進(jìn)超氧自由基與吸附態(tài)的NO反應(yīng)生成較多的SCR中間產(chǎn)物硝基類物種，從而促進(jìn)了NH3-SCR反應(yīng)的進(jìn)行。因此，Co-Ti催化劑的脫硝活性優(yōu)于Co/Ti催化劑的脫硝活

4、性。
　　基于鈷鈦催化劑的研究結(jié)果，實(shí)驗(yàn)又以提高鈰鈦催化劑的低溫脫硝活性為目的，采用溶膠凝膠法和浸漬法制備了摻雜型鈰鈦催化劑(Ce-Ti)和負(fù)載型鈰鈦催化劑(Ce/Ti)，并對(duì)催化劑進(jìn)行脫硝活性評(píng)價(jià)。研究結(jié)果表明，Ce-Ti催化劑具有較好的低溫脫硝活性，在240℃時(shí)就可達(dá)到95％以上的NO脫除效率。利用一系列分析測(cè)試手段對(duì)催化劑進(jìn)行分析測(cè)試。拉曼(Raman)和XPS結(jié)果表明，Ce-Ti催化劑中存在Ce-O-Ti結(jié)構(gòu)，而且產(chǎn)生了較