多酸水滑石復合插層材料的制備與在環(huán)境污染物降解中的應用.pdf

1、多金屬氧酸鹽(polyoxometalates簡寫POMs)是由第五主族或第六主族金屬元素組成的一類結(jié)構(gòu)離散的陰離子簇合物，是通過很小的多面體結(jié)構(gòu)單元縮聚而形成的，結(jié)構(gòu)中含有雜原子的稱為雜多酸，不含雜原子的稱為同多酸。水滑石作為一類二維層狀材料，是由帶正電荷的層板與帶負電荷的陰離子通過靜電作用結(jié)合而成的固體材料，由于水滑石層板富含羥基，因此其在水中有很好的分散性。多酸是一類具有優(yōu)異催化活性的材料，但是穩(wěn)定性相對較差，而水滑石是一類優(yōu)良的

2、載體，因此制備多酸水滑石插層材料已經(jīng)成為現(xiàn)在研究的一個熱點。目前傳統(tǒng)的合成方法有離子交換法、共沉淀法、焙燒復原法等，這些方法在制備過程中通常需要調(diào)節(jié)溶液的pH值，水滑石在酸性條件下層板的金屬陽離子會部分溶解從而產(chǎn)生雜質(zhì)，多酸只能在一定的pH值范圍內(nèi)穩(wěn)定存在。酸性或堿性太強都會使多酸發(fā)生水解，降低材料的催化活性和穩(wěn)定性。為了實現(xiàn)電荷密度平衡以及水滑石層板與多酸尺寸大小的匹配，通常負電荷小于4的多酸無法插層到水滑石層板間，因此，多酸水滑石插

3、層材料制備方法的改進是目前急需解決的一個難題。
　　本論文主要通過對水滑石層板進行共價修飾的方法，減弱了主體層板與層間陰離子的相互作用，利用離子交換的方法，成功制備了多酸水滑石插層材料，該方法操作簡便，無雜質(zhì)相產(chǎn)生，為了研究其催化性能，分別進行了以下兩個方面的探究:
　　1、通過共價修飾層板的方法成功制備了催化材料Tris-LDH-PMo10V2，研究了該材料在環(huán)境污染物苯酚降解反應中的應用，實現(xiàn)了溫和條件下99％的降解率，

4、對反應機理以及底物進行了分析，回收實驗表明該催化劑可以重復利用十次而沒有明顯的活性改變，作為一種綠色無污染催化劑在污水處理中將有很好的應用前景。
　　2、通過離子交換法將稀土型雜多酸Na-LnW10插入到Tris修飾的水滑石層間，成功地制備了一系列多酸水滑石插層材料Tris-LDH-LnW10(Ln=La，Ce，Eu，Gd)，將其中的Tris-LDH-LaW10作為多相催化劑，應用于油品中含硫含氮化合物的同時脫除，通過使用萃取催化