氫氣處理的納米氧化鐵光解水研究.pdf

1、近年來(lái)α-氧化鐵納米材料以其資源豐富、價(jià)格低廉、光催化穩(wěn)定性好和帶隙合適(2.2eV)等特點(diǎn)成為最具潛力的光解水材料之一。但是,α-氧化鐵納米材料同樣也存在許多的缺點(diǎn),如導(dǎo)電性差,空穴擴(kuò)散長(zhǎng)度短(約2-4 nm),具有較高的過(guò)電勢(shì)等,這些都使得它的光解水效率遠(yuǎn)遠(yuǎn)地小于其理論值,限制了它應(yīng)用于大規(guī)模的商業(yè)中。因此,對(duì)α-氧化鐵納米材料進(jìn)行修飾和優(yōu)化,從而使其具有更高的光催化效率,在解決能源危機(jī)方面具有十分重要的研究意義。
　　本文利

2、用了水熱合成的制備方法合成了α-氧化鐵納米材料,并對(duì)其進(jìn)行了氧空穴摻雜,形貌控制及表面碳包覆等處理,提高了其光電催化效率,為使其以后可能的商業(yè)應(yīng)用打下了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。第二章,利用水熱法合成了α-氧化鐵納米材料,并用熱分解硼氫化鈉的方法對(duì)其進(jìn)行了氫氣的熱處理。將得到的產(chǎn)品進(jìn)行光解水的電流性能測(cè)試,結(jié)果顯示,氫氣的熱處理可以有效地提高α-氧化鐵納米材料的光解水性能。在外加偏壓為1.23 V vs. RHE時(shí),最佳的氫氣熱處理樣品的光電流密度達(dá)

3、到了2.28 mA/cm2,是未經(jīng)過(guò)熱處理樣品在該電壓處光電流密度的2.5倍多。氫氣處理主要是使氧化鐵表面產(chǎn)生氧空穴從而提高效率。更重要的是,這種氫氣處理的辦法獲得的氧化鐵起始電壓相對(duì)常規(guī)的在缺氧環(huán)境下加熱產(chǎn)生氧空穴的辦法減小了120mA。通過(guò)XAS和XPS的表征發(fā)現(xiàn),氫氣熱處理過(guò)程改變了α-氧化鐵納米材料的電子結(jié)構(gòu),證明氫氣熱處理的過(guò)程只對(duì)樣品表面進(jìn)行了氧空穴的摻雜并沒(méi)有對(duì)其體內(nèi)進(jìn)行摻雜;通過(guò) Mott-Schottky曲線的測(cè)試發(fā)現(xiàn)

4、載流子濃度增加了。實(shí)驗(yàn)證實(shí)氫氣熱處理的方法對(duì)樣品進(jìn)行了表面氧空穴的摻雜,從而提高了α-氧化鐵納米材料的導(dǎo)電性,最終使其光解水的性能得以提高;而常規(guī)缺氧條件下加熱產(chǎn)生氧空穴的辦法則是內(nèi)部和表面都有大量氧空穴,氫氣處理的表面氧空穴能使起始電壓得到明顯降低。這種氫氣熱處理光電極的制備以方法簡(jiǎn)單、生產(chǎn)成本低等特點(diǎn),有利于未來(lái)α-氧化鐵納米材料的大規(guī)模應(yīng)用于商業(yè)。第三章中的第一部分,我們通過(guò)非常簡(jiǎn)單的在水熱合成過(guò)程中加入氟化銨水溶液成功的合成了α

5、-氧化鐵納米棒。在光電化學(xué)性能測(cè)試中,α-氧化鐵納米棒具有更好的光電催化性能,在1.23V電壓處其光生電流密度值為1.68 mA/cm2是未加氟化銨(NH4F)樣品的二倍多。通過(guò)SEM表征可以看見(jiàn)納米棒具有更大的表面積,更有利于光的吸收。同時(shí)我們也發(fā)現(xiàn)α-氧化鐵納米棒的樣品的起始電壓增加了,這可能是歸因于形貌的改變使得氧化鐵納米棒引入了更多的缺陷。第三章后半部分我們介紹了一種簡(jiǎn)單的方法來(lái)合成具有碳包覆層的α-氧化鐵納米材料。我們通過(guò)把水