等離子體驅(qū)動(dòng)表面催化反應(yīng).pdf

1、金屬納米結(jié)構(gòu)的等離子體光學(xué)及其在表面增強(qiáng)拉曼散射效應(yīng)中的應(yīng)用為表面催化反應(yīng)奠定了理論基礎(chǔ)，本文主要研究了納米顆粒-金屬膜體系的等離子體驅(qū)動(dòng)表面催化反應(yīng)，并通過(guò)表面增強(qiáng)拉曼散射光譜實(shí)驗(yàn)與有限元法理論計(jì)算相結(jié)合的方法分別討論表面催化反應(yīng)的兩種效應(yīng)：電場(chǎng)增強(qiáng)效應(yīng)與熱電子效應(yīng)。
　　電場(chǎng)增強(qiáng)效應(yīng)主要根據(jù)金屬納米結(jié)構(gòu)中的表面等離子體對(duì)局域電磁場(chǎng)的極大增強(qiáng)作用，吸附在金屬表面的p-aminothiophenol(PATP)分子在電磁場(chǎng)的作用下

2、耦合生成p,p'-dimercaptoazobenzene(DMAB)，其催化反應(yīng)的結(jié)果可以通過(guò)表面增強(qiáng)拉曼散射光譜檢測(cè)出來(lái)。不同納米顆粒-金屬膜體系的拉曼光譜不同表明納米顆粒的數(shù)目對(duì)催化反應(yīng)影響很大。由于雙顆粒體系可以更有效地將更多的能量局域在納米間隙中，所以雙顆粒體系的電磁場(chǎng)強(qiáng)度和拉曼光譜強(qiáng)度要比單顆粒體系高很多倍，雙顆粒體系更容易發(fā)生催化反應(yīng)。
　　熱電子效應(yīng)主要根據(jù)表面等離子體在金屬表面?zhèn)鞑r(shí)衰變的一部分光子轉(zhuǎn)換為熱電子，

3、這些高能熱電子能夠?qū)⒔饘俦砻娴?-nitrobenzenethiol(4NBT)分子耦合為p,p'-dimercaptoazobenzene(DMAB)，其催化結(jié)果同樣可以通過(guò)表面增強(qiáng)拉曼散射光譜檢測(cè)出來(lái)。在納米顆粒-金屬膜體系中等離子體激發(fā)產(chǎn)生的熱電子數(shù)目與納米顆粒的數(shù)目成正比，由納米顆粒-金屬膜體系的表面電荷分布情況可以知道，在雙顆粒體系中激發(fā)產(chǎn)生的熱電子數(shù)目更多，所以雙顆粒體系的拉曼光譜強(qiáng)度比單顆粒的拉曼光譜強(qiáng)度高很多倍。