ATiO3(A=Ba,Pb)基磁電復(fù)合薄膜電控磁性的第一性原理研究.pdf

1、多鐵性材料是指同時具有鐵磁性、鐵電性或鐵彈性的新型多功能材料。利用鐵磁序和鐵電序共存耦合可以產(chǎn)生某些新的功能，極大地豐富了多鐵材料的物理內(nèi)涵。相比于單相多鐵材料，多鐵性復(fù)合鐵磁-鐵電薄膜能夠表現(xiàn)出諸多的優(yōu)越性能，如顯著磁電耦合效應(yīng)、鐵電場效應(yīng)、交換偏置效應(yīng)、隧穿磁電阻效應(yīng)等，其蘊含的多種有序耦合機制引起了人們極大的關(guān)注。本文使用基于密度泛函理論的第一性原理投影綴加波方法，討論了ATiO3（A=Ba，Pb）基納米尺寸磁電復(fù)合薄膜的電控磁特

2、性，研究可能使磁電耦合得到強化的材料組合及界面結(jié)構(gòu)，獲得的主要結(jié)果如下：
　?。?）Co2MnSi/BaTiO3(001)異質(zhì)結(jié)富Mn界面磁電效應(yīng)增強
　　順電態(tài)下獲得的Co2MnSi/BaTiO3(001)界面相圖顯示，依賴于Co化學(xué)勢?Co和Mn化學(xué)勢?Mn，TiO2終止的CoCo/TiO2界面、MnSi/TiO2界面以及非化學(xué)計量的MnMn/TiO2界面能夠?qū)崿F(xiàn)，而熱力學(xué)平衡條件下非化學(xué)計量的CoMn/TiO2界面難以

3、獲得。所得結(jié)果與近期的實驗[Phys. Rev. B2014,89(2):020401(R)]較好地對應(yīng)。相比于先前的Fe/BaTiO3(001)異質(zhì)結(jié)[Phys. Rev. Lett.2006,97(4):047201]、Co/BaTiO3(001)異質(zhì)結(jié)[J. Appl. Phys.2011,109(11):114107]和Fe3O4/BaTiO3(001)異質(zhì)結(jié)[Phys. Rev. B2008,78(10):104405]，隨著

4、BaTiO3鐵電極化的反轉(zhuǎn)，Mn富足的MnMn/TiO2界面磁化的變化更加顯著。MnMn/TiO2界面磁電效應(yīng)增強很大程度上得益于Mn原子與Ti原子間強烈的電子雜化以及以界面O原子為中間媒介的Mn-O-Ti電荷轉(zhuǎn)移。
　　（2）Co2MnSi/PbTiO3(001)異質(zhì)結(jié)界面磁電效應(yīng)的第一性原理研究
　　順電態(tài)界面相圖顯示，在允許的?Co和?Mn變化范圍內(nèi)，TiO2終止的CoCo/TiO2界面，MnSi/TiO2界面和Mn富

5、足的MnMn/TiO2界面以及PbO終止的CoCo/PbO界面，MnSi/PbO界面和Mn富足的MnMn/PbO界面均能夠被穩(wěn)定，而熱力學(xué)平衡條件下非化學(xué)計量的CoMn/TiO2界面和CoMn/PbO界面則較難實現(xiàn)。轉(zhuǎn)換 PbTiO3層鐵電極化，CoCo/TiO2界面，MnSi/TiO2界面，MnMn/TiO2界面以及CoCo/PbO界面均展現(xiàn)了較為顯著的磁電效應(yīng)。對于TiO2終止的(001)界面而言，界面Ti原子與Mn原子或Co原子之

6、間的電子雜化是主導(dǎo)磁電效應(yīng)的作用機制。然而，在CoCo/PbO(001)界面，層間電子雜化弱，相應(yīng)的Co2MnSi/PbTiO3(001)異質(zhì)結(jié)中鐵電極化引起的自旋相關(guān)電荷屏蔽可能主導(dǎo)了磁電耦合。特別地，結(jié)合理論計算和相關(guān)實驗結(jié)果[J. Nanosci. Nanotechno.2013,13(2):1182]，我們推測提高鐵電相介電常數(shù)可顯著增強界面效應(yīng)驅(qū)動的磁電耦合，尤其是自旋相關(guān)電荷屏蔽調(diào)制的磁電現(xiàn)象。
　?。?）短周期(La

7、MnO3)n/(BaTiO3)5/(SrMnO3)2(001)超晶格電控磁特性的理論研究
　　翻轉(zhuǎn) BaTiO3層鐵電極化方向，(LaMnO3)2/(BaTiO3)5/(SrMnO3)2超晶格和(LaMnO3)4/(BaTiO3)5/(SrMnO3)2超晶格均展現(xiàn)了自旋序重組。前者中，隨著BaTiO3層鐵電極化的反轉(zhuǎn)，超晶格磁性相經(jīng)歷了鐵磁—反鐵磁(A-型)轉(zhuǎn)變。而且，展現(xiàn)的強磁電耦合效應(yīng)對GGA+U計算方案中U的選擇不太敏感。后

8、者中，合理 U值條件下（5.0 eV

9、aMnO3層）中eg電子面間跳躍困難。而隨著電極化的反轉(zhuǎn)上述束縛作用消失。因此，(LaMnO3)2/(BaTiO3)5/(SrMnO3)2超晶格中eg電子的面間跳躍能夠通過鐵電極化控制，繼而誘導(dǎo)鐵磁—反鐵磁轉(zhuǎn)變。對(LaMnO3)4/(BaTiO3)5/(SrMnO3)2超晶格而言，由于 LaMnO3層厚度增加，在SrMnO3層內(nèi)鐵電極化對滲漏3z2 r2d?電子的束縛明顯削弱，促成相應(yīng)極化態(tài)下eg電子在磁性層內(nèi)部的面間跳躍。同時，較大

10、的層間勢壘使得3z2 r2d?電子不易跳躍到空穴摻雜的MnO2/BaO界面，弱化了界面Mn原子與內(nèi)部相鄰Mn原子間的面外鐵磁雙交換作用。隨著鐵電極化反轉(zhuǎn)，LaMnO3一側(cè)（包括MnO2界面層在內(nèi)）3z2 r2d?電子跳躍穩(wěn)定了面外鐵磁序。另一方面陡峭的SrMnO3-LaMnO3層間勢壘阻礙3z2 r2d?電子向SrMnO3層內(nèi)的滲漏。結(jié)果，鐵電極化轉(zhuǎn)換誘導(dǎo)SrMnO3層注入電荷的改變調(diào)控了該層面外鐵磁雙交換作用與反鐵磁超交換作用之間的競