類鈣鈦礦相氧化物-石墨烯復合材料和類石墨烯材料MXene在光電轉換方面的研究.pdf

1、隨著化石燃料能源儲量的日益減少，人類社會迫切需要尋找替代能源來滿足不斷增長的能源需求。替代能源必須是高效的、成本合算的、環(huán)境友好的，在這種情況下，利用太陽能成為一個非常有吸引力的主張。光電轉換技術是實現太陽能轉化的主要技術之一，染料敏化太陽能電池和半導體光催化則是光電轉換的兩種重要途徑。本論文第一大部分在實驗上制備了兩種類鈣鈦礦相氧化物/石墨烯復合材料并用作染料敏化太陽能電池對電極，且研究了它們在I-/I3-體系中的電催化性能。第二大部

2、分在理論上運用密度泛函理論，計算了一類新型類石墨烯材料Sc2C MXene的半導體性質，并分析了其在可見光光催化方面應用的可能性。本論文主要研究內容如下:
　　(1)通過溶膠-凝膠自燃燒法成功制備了類鈣鈦礦相La0.65Sr0.35MnO3(LSMO)納米顆粒與石墨烯(RGO)的復合材料(LSMO@RGO)。由于LSMO納米粒子和RGO納米片之間的積極協(xié)同作用，LSMO@RGO納米復合材料對于還原三價碘I3-表現出優(yōu)異的電催化性能

3、。結果，用LSMO@RGO納米復合材料作為對電極的染料敏化太陽能電池(DSSC)光電轉換效率為6.57％，遠高于純的LSMO對電極(5.35％)和RGO對電極(4.93％)的效率，并且達到標準Pt對電極(7.13％)效率的92％。
　　(2)通過溶膠-凝膠法制備了鈣鈦礦相納米顆粒La0.5Sr0.5CoO2.91(LSCO)并將其用作DSSC對電極。用LSCO作為對電極的DSSC顯示出了3.24％的光電轉換效率。為了進一步改善電池

4、的轉換效率，通過簡單的物理混合法將LSCO納米顆粒和還原氧化石墨烯復合制備了LSCO@RGO復合材料并將其用作DSSC對電極。由于LSCO納米粒子和石墨烯納米片之間積極的協(xié)同作用，LSCO@RGO納米復合材料對I3-離子展現出優(yōu)秀的電化學性能。于是，用LSCO@RGO納米復合材料作為對電極組裝的DSSC，光電轉換效率達到了6.32％。這個值遠高于單獨使用LSCO納米顆粒作為對電極(3.24％)和純石墨烯作為對電極(4.54％)所產生的轉

5、換效率，該值達到Pt對電極(7.18％)轉換效率的88％。
　　(3)鑒于刻蝕過程中在MXene表面留下各種表面官能團，系統(tǒng)計算了表面官能團對Sc2CT2(T=-O，-F，-OH)MXenes幾何結構，光電性能的影響。在Sc2CT2MXenes的所有幾何結構中，配位官能團處在Sc原子相對側的上方，稱為幾何結構I，幾何結構I是最低能量結構。因此，能量處于最有利的Sc2CO2-I,Sc2CF3-I和Sc2C(OH)2-I用于進一步評估