石墨烯場(chǎng)效應(yīng)管傳感器的制備及其在水體重金屬離子檢測(cè)中的應(yīng)用.pdf

1、重金屬是環(huán)境主要污染物之一，具有高毒性、難降解、長(zhǎng)距離遷移等特點(diǎn)。傳統(tǒng)的重金屬測(cè)定方法包括原子吸收法、原子發(fā)射光譜法和電感耦合等離子體質(zhì)譜法等。這些分析方法需要昂貴的設(shè)備、操作繁瑣、分析時(shí)間長(zhǎng)、無(wú)法進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)快速檢測(cè)。因此，發(fā)展新的高靈敏、高選擇性檢測(cè)方法具有重要意義?；谑┑膬?yōu)異電子特性，本論文構(gòu)建了電化學(xué)還原氧化石墨烯場(chǎng)效應(yīng)管(rGO-FET)，利用DNA適配體和功能化金納米粒子對(duì)FET溝道進(jìn)行修飾，發(fā)展了水中汞離子(Hg2+)和

2、六價(jià)鉻離子(Cr6+)的高靈敏傳感器及檢測(cè)方法。
　　具體研究成果如下：
　　采用光刻技術(shù)在SiO2/Si基底上制備金叉指電極，通過(guò)靜電吸附將單層氧化石墨烯(GO)組裝到3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)功能化的叉指電極上，利用線性掃描伏安法對(duì)GO進(jìn)行還原，通過(guò)π-π作用將1-芘丁酸琥珀酰胺酯(PBASE)吸附在還原氧化石墨烯（rGO）表面，再將單鏈DNA(5'-(NH2)-TTCTTTCTTCCCCTTGTTTGT-3'

3、)修飾到PBASE功能化的rGO上，制備了對(duì)Hg2+特異性響應(yīng)的rGO-FET傳感器。該傳感器在干擾離子共存下可對(duì)Hg2+選擇性檢測(cè)，響應(yīng)時(shí)間小于60s，線性范圍0.5nmol/L～990nmol/L，最低檢測(cè)濃度低于美國(guó)環(huán)境規(guī)劃署(EPA)對(duì)飲用水中Hg2+離子的最高濃度限值(10nmol/L)。傳感器重復(fù)性好，多次測(cè)定相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSDs)為5.5～28.7％。將傳感器用于實(shí)際水樣中Hg2+離子檢測(cè)，回收率為98.6～116.7％

4、，RSDs為3.4％～10.4％。對(duì)比研究了電化學(xué)還原氧化石墨烯場(chǎng)效應(yīng)管和化學(xué)還原氧化石墨烯場(chǎng)效應(yīng)管對(duì)Hg2+離子響應(yīng)性能，結(jié)果表明，電化學(xué)還原氧化石墨烯場(chǎng)效應(yīng)管對(duì)Hg2+離子的響應(yīng)靈敏度提高2倍，最低檢測(cè)濃度是化學(xué)還原氧化石墨烯場(chǎng)效應(yīng)管的1/10。
　　利用Cr6+離子引起二硫蘇糖醇(DTT)修飾的金納米粒子(DTT-AuNPs)發(fā)生聚集的現(xiàn)象，發(fā)展一種高靈敏檢測(cè)水中Cr6+離子的方法。通過(guò)靜電吸附將金納米粒子1(AuNPs1，

5、～7.5nm)組裝到rGO-FET溝道上，利用DTT修飾AuNPs1，作為捕獲探針。利用DTT修飾金納米粒子2(DTT-AuNPs2，～38nm)，作為游離探針。在Cr6+離子存在下，AuNPs2與rGO通道上的AuNPs1發(fā)生特異性作用，使AuNPs2在rGO通道上聚集，引起通道電阻發(fā)生變化，實(shí)現(xiàn)對(duì)Cr6+離子的檢測(cè)，水中常見的其它金屬離子無(wú)明顯干擾。研究發(fā)現(xiàn)，在rGO通道組裝AuNPs1可以顯著提高檢測(cè)靈敏度。該傳感器對(duì)Cr6+離子