銅基復(fù)合金屬氧化物催化甘油氫解制備丙二醇的研究.pdf

1、近年來催化甘油氫解制備丙二醇受到廣泛關(guān)注，丙二醇包括1，2-丙二醇和1，3-丙二醇。與1，2-丙二醇相比，1，3-丙二醇具有更大的經(jīng)濟(jì)效益和發(fā)展前景。目前，關(guān)于甘油氫解制備1，3-丙二醇的研究大部分都是以貴金屬催化劑為主，本課題前期研究結(jié)果表明，銅基酸堿雙功能催化劑也可以達(dá)到催化甘油氫解生成1，3-丙二醇的效果，而且B酸中心有利于1，3-丙二醇的生成。類水滑石衍生的復(fù)合金屬氧化物具有酸堿位共存及酸堿性可調(diào)變的特性，而且類水滑石前驅(qū)體的層

2、間陰離子具有可交換性，雜多酸及其鹽具有強(qiáng)而均一的B酸特性，因此本論文通過離子交換法將雜多陰離子引入水滑石層間，進(jìn)一步增加催化劑的B酸中心，從而提高1，3-丙二醇的選擇性。
　　采用共沉淀法制備了Cu-Ca-Al類水滑石化合物，并將其煅燒得到的Cu-Ca-Al復(fù)合金屬氧化物應(yīng)用于甘油催化氫解反應(yīng)中。分別考察了催化劑組分配比、反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力對甘油氫解反應(yīng)的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明Cu∶Ca∶Al(1∶3∶5)催化劑具有最佳的反

3、應(yīng)效果，在反應(yīng)時間為8h，反應(yīng)溫度為200℃，反應(yīng)壓力為3.5 MPa的條件下，甘油的轉(zhuǎn)化率達(dá)到73.2％，1，2-丙二醇和1，3-丙二醇的選擇性分別為42.6％和9.1％。
　　采用共沉淀法合成出CuZnAlH-NO3類水滑石化合物，然后采用離子交換法制備出CuZnAlH-SiW雜多陰離子柱撐類水滑石化合物，并將其煅燒得到的CuZnAl-SiW復(fù)合金屬氧化物應(yīng)用于甘油催化氫解反應(yīng)中，分別考察了硅鎢酸含量、反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度、反應(yīng)

4、壓力對甘油氫解反應(yīng)的影響，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明雜多陰離子的引入能顯著提高1，3-丙二醇的選擇性，硅鎢酸含量為30 wt.％時催化劑的反應(yīng)效果最好，在反應(yīng)時間為11h，反應(yīng)溫度為220℃，反應(yīng)壓力為3.5 MPa的條件下，甘油的轉(zhuǎn)化率達(dá)到72.5％，1，2-丙二醇和1，3-丙二醇的選擇性分別為29.4％和19.9％。
　　采用共沉淀法合成出CuZnFeH-NO3類水滑石化合物，然后采用離子交換法制備出CuZnFeH-SiW雜多陰離子柱撐類水