改性TiO2合成和基于功能化離子液體的玫瑰球狀BiOBr制備、調(diào)變及其光催化性能的研究.pdf

1、自1972年二氧化鈦光解水現(xiàn)象發(fā)現(xiàn)以來，半導(dǎo)體光催化領(lǐng)域得到了廣泛的關(guān)注和飛速的發(fā)展，這一技術(shù)為我們提供了一種理想的環(huán)境治理和能源利用的方法。目前，發(fā)達國家已嘗試?yán)霉獯呋夹g(shù)解決日益嚴(yán)峻的水資源、空氣、土壤等環(huán)境問題。但是，目前以半導(dǎo)體TiO2為主要催化劑的光催化技術(shù)還存在著諸如太陽能利用率低，量子產(chǎn)率低以及分離回收困難等諸多問題，使其工業(yè)應(yīng)用受到極大限制，因此，進行新型光催化材料的探索以及改變以TiO2為主的催化劑的性能從而提高其效

2、率的工作迫在眉睫。
　　溴氧化鉍具有可見光下催化性能好、經(jīng)濟成本低、無毒等優(yōu)點，引起了科研人員的關(guān)注，同時，BiOBr以其獨特的結(jié)構(gòu)從而被廣泛應(yīng)用于光催化技術(shù)中。本文在離子液體中制備了系列BiOBr催化劑、硝酸蒸汽處理碳納米管負(fù)載BiOBr催化劑、稀土元素?fù)诫sBiOBr催化劑以及合成了改性TiO2，利用XRD、SEM、HRTEM、DRS、PL、EPR、EIS等表征手段對BiOBr催化劑以及改性的BiOBr催化劑進行表征，考察了其在

3、甲基橙染料廢水中的光催化性能，初步探討了催化劑光催化降解甲基橙的機理。主要內(nèi)容如下:
　　(1)考察了離子液中合成的BiOBr催化劑的光催化降解甲基橙的性能。結(jié)果表明，離子液體鏈長、離子液體陰離子種類都會對BiOBr合成有較大的影響。經(jīng)過比較，BiOBr催化劑制備的最佳參數(shù)為:以溴化1-丁基-三甲基咪唑為溶劑和模板劑，Bi∶Br摩爾比為2∶3，水熱160℃下反應(yīng)8h，得到的BiOBr可在4小時內(nèi)使甲基橙脫色率達94％。而不同離子液

4、體鏈長引起B(yǎng)iOBr結(jié)構(gòu)上的變化，這可能導(dǎo)致(011)晶面含量的不同，進而導(dǎo)致影響氧空位的濃度而使其光催化效果呈規(guī)律性變化:隨著離子液體鏈長的增加，(011)晶面比例不斷增大，氧空位濃度下降，光催化效果依次下降。
　　(2)通過添加稀土元素對BiOBr進行改性。在合成BiOBr的過程中加入稀土離子，以20mg/L甲基橙為目標(biāo)污染物，通過研究其光催化性能發(fā)現(xiàn)，隨著稀土元素?fù)诫s量的增加，對BiOBr的光催化活性的影響呈現(xiàn)先降低后上升的

5、趨勢，而鑭摻雜的BiOBr表現(xiàn)出逐步降低的效果。這可能跟稀土元素獨特的4f軌道以及軌道上的電子活動有關(guān)。
　　(3)通過添加碳納米管對BiOBr進行改性。將被硝酸蒸汽處理過的碳納米管負(fù)載到BiOBr上，通過研究其性能發(fā)現(xiàn)，溫度、時間、不同離子液體鏈長對其合成均有影響。經(jīng)過比較，BiOBr催化劑制備的最佳參數(shù)為:以溴化1-十六烷基-3-甲基咪唑為溶劑和模板劑，在水熱反應(yīng)釜中160℃下反應(yīng)16小時。將得到的BiOBr催化劑，在300W

6、氙燈下對甲基橙照射，其脫色率可達95％。
　　(4)利用碳納米管及雜多酸對TiO2復(fù)合改性。在合成TiO2的過程中添加磷鎢酸以及碳納米管，通過研究改性TiO2光催化性能發(fā)現(xiàn)，最佳復(fù)合量為0.025g碳納米管/0.03mol TiO2、磷鎢酸與二氧化鈦摩爾比為0.08，復(fù)合催化劑在2.5h內(nèi)可使甲基橙的脫色率達到93.7％，大于純TiO2的64.9％和MCNTs/TiO2的83.7％。
　　(5)利用有機大分子物質(zhì)對TiO2復(fù)