TiO2納米材料的合成、改性及光催化性能研究.pdf

1、能源和環(huán)境與人類的生活息息相關，然而隨著社會的快速發(fā)展，能源和環(huán)境已成為制約人類社會可持續(xù)發(fā)展的主要因素。近年來發(fā)展起來的半導體光催化技術(shù)是解決能源和環(huán)境的主要方法，它主要是利用半導體材料吸收光能后產(chǎn)生載流子，經(jīng)過一系列復雜的化學反應來消除污染物。半導體光催化技術(shù)具有清潔、高效、選擇性好等優(yōu)勢，受到研究人員的廣泛關注。TiO2是應用最廣泛的半導體光催化材料，然而，TiO2自身存在缺陷，一是光響應范圍過窄，對太陽能利用率低，二是光生載流子

2、的復合率很高，導致量子效率低，三是分離和再生性及循環(huán)使用性能差，上述因素制約著TiO2光催化劑的應用。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴采用溶劑熱法可控合成了分級TiO2納米結(jié)構(gòu)，并研究了反應溫度、乙醇與丙三醇的體積比例對合成樣品的形貌和光催化性能的影響。在有丙三醇存在的情況下，所有合成樣品都呈現(xiàn)分級結(jié)構(gòu)，而在只有乙醇存在情況下，樣品呈現(xiàn)球形結(jié)構(gòu)。在紫外光照射下，通過光催化降解羅丹明B溶液來評價樣品的光催化性能，結(jié)果表明所有合成的TiO

3、2樣品的光催化性能都比P25的高，并且當反應溫度為170℃、乙醇與丙三醇的體積為30∶5時，樣品具有最佳光催化性能。光催化性能的增強可以歸因于比表面積、結(jié)晶性、帶隙和晶粒尺寸的共同作用。隨后，我們采用乙二胺(EDA)輔助水熱法合成了大麗花狀TiO2樣品，EDA作為配體可以促進大麗花狀TiO2結(jié)構(gòu)的生長。合成的大麗花狀TiO2結(jié)構(gòu)由相互交聯(lián)的2D納米片組成，并且具有較高的比表面積。大麗花狀TiO2在光催化降解羅丹明B實驗中表現(xiàn)出非常高的光

4、催化性能，其活性明顯高于P25。這主要是由于樣品具有的分級結(jié)構(gòu)和高的比表面積的共同作用。⑵為了進一步提高樣品的光催化性能，我們首先制備出上述光催化性能最佳的菊花狀分級TiO2結(jié)構(gòu)，然后采用水熱法成功合成了花狀CeO2/TiO2異質(zhì)結(jié)構(gòu)。樣品由納米棒自組裝形成花狀TiO2結(jié)構(gòu)，并且小的CeO2納米顆粒定向長在TiO2的納米棒上?；頒eO2/TiO2異質(zhì)結(jié)構(gòu)在光催化降解羅丹明B溶液中表現(xiàn)出非常高的光催化性能，其活性明顯高于純的CeO2和T

5、iO2、混合的CeO2和 TiO2以及P25?；頒eO2/TiO2異質(zhì)結(jié)構(gòu)的光催化性能的提高可以歸因于光生載流子的有效分離，其來源于TiO2和CeO2異質(zhì)結(jié)構(gòu)的共同影響。隨后，通過調(diào)節(jié)反應溶液的pH值，采用兩步水熱法合成了CeO2/TiO2微球，樣品的形貌隨著pH值的變化而改變。與純的CeO2和TiO2相比，CeO2/TiO2微球表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化性能。在pH值為9.5的條件下，合成的CeO2/TiO2微球具有最佳的光催化性能，其反應

6、速率常數(shù)為0.04 min-1，是純TiO2的2.1倍。CeO2和TiO2的協(xié)同作用使光生電荷的分離加快，從而提高了CeO2/TiO2微球的光催化性能。⑶采用一步水熱法合成了不同含量Ce摻雜TiO2納米顆粒。研究結(jié)果表明Ce的摻雜可以減小晶粒的尺寸。在紫外光照射下，合成的Ce摻雜TiO2樣品比純TiO2和P25具有較高的光催化性能。Ce摻雜TiO2的的最大光催化反應速率常數(shù)為0.021 min-1。這主要歸因于Ce3+/Ce4+對的存在