鄰苯二酚類有機化合物的氧化降解研究.pdf

1、鄰苯二酚類化合物是結構中含一個或多個鄰苯二酚基團的一類芳香化合物的統(tǒng)稱，不僅存在于水果、蔬菜、煙草及一些藥材中，還是芳香化合物降解過程中常見的中間產(chǎn)物，在化工行業(yè)、醫(yī)藥合成等領域都有廣泛應用。當然，它作為一類重要的多酚類化合物，對環(huán)境、生物體的危害也不容小覷。適應工業(yè)蓬勃發(fā)展的需求，這類化合物的種類和結構趨于復雜化，其工業(yè)廢水的降解難度也隨之加大，若隨廢水的排放進入環(huán)境，通過累積、擴散，最終將威脅到動植物及人類的健康生存。因此，酚類化合

2、物的降解是污水處理的重要課題。
　　聚吡咯(PPy)是一種含π共軛結構的高分子材料，具有良好的導電性和可逆的氧化還原性質，不僅合成方法簡單、穩(wěn)定性好，而且對環(huán)境友好，是近些年研究較多的材料之一。在本論文中，我們采用簡易的裝置和方法制備聚吡咯復合材料，通過載體負載聚吡咯，克服聚吡咯本身分散性差、易團聚、難溶于水等缺點，并將這些復合材料應用于鄰苯二酚類化合物的氧化降解，主要內容如下:
　　1.以納米SiO2、吡咯單體(Py)為原

3、料，經(jīng)FeCl3的氧化作用制備不同比例的聚吡咯/納米二氧化硅(PPy/nSiO2)復合材料，通過掃描電子顯微鏡(SEM)、紅外光譜(FTIR)對材料進行表征，并用于鄰苯二酚紫溶液的氧化反應。結果表明，聚吡咯較均勻地負載到納米SiO2表面，使PPy的比表面積增大，從而提高復合材料中PPy的氧化活性。對1×10-4mol/L的模擬廢水，使用2.0mg/mL的PPy/nSiO2氧化反應2小時，鄰苯二酚紫的去除率可達到94.7％; PPy/nS

4、iO2還表現(xiàn)出一定的催化作用，可催化H2O2氧化鄰苯二酚紫，不僅加快了反應速率，而且還可減少PPy/nSiO2的用量。
　　2.用水熱法制備納米MnO2，以PPy/nSiO2的制備方法為基礎，合成了聚吡咯/納米二氧化錳(PPy/nMnO2)復合材料，通過SEM、FTIR和XPS等手段對復合材料進行表征。研究了PPy/nMnO2協(xié)同H2O2氧化降解鄰苯二酚的反應，討論了pH、PPy/nMnO2用量、H2O2濃度和無機陰離子對鄰苯二酚

5、去除效果的影響，并通過降解反應過程的UV-Vis圖譜分析了鄰苯二酚的降解途徑。結果表明，PPy/nMnO2復合材料中PPy小球顆粒負載在納米MnO2表面，整體呈現(xiàn)包覆狀態(tài);PPy/nMnO2對鄰苯二酚表現(xiàn)出較好的氧化催化性能，對于初始濃度為4×10-4mol/L鄰苯二酚溶液，PPy/nMnO2用量為0.5 mg/mL，H2O2濃度為4×10-3 mol/L，反應2小時鄰苯二酚的去除率可達91.4％，溶液中共存的Cl-和SO42-會對鄰苯