基于造紙污泥的非均相Fenton催化劑制備及催化性能研究.pdf

1、染料廢水，由于具有色度高、組分復(fù)雜、生物難降解等特點(diǎn)，傳統(tǒng)的工業(yè)廢水處理手段已經(jīng)不能滿足新的環(huán)保標(biāo)準(zhǔn)。近年來，非均相Fenton技術(shù)發(fā)展迅猛，在染料廢水處理領(lǐng)域表現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。非均相Fenton技術(shù)的核心在于非均相Fenton催化劑，尋找一種性能穩(wěn)定、來源廣泛、廉價(jià)的催化劑載體至關(guān)重要。造紙污泥具有來源廣泛、無機(jī)成分含量高、處置困難等特點(diǎn)，因此可作為一種潛在的非均相Fenton催化劑載體的來源。與此同時(shí)，也可以推動(dòng)造紙污泥的資源化

2、利用，實(shí)現(xiàn)以廢治廢。
　　本論文提出了利用造紙污泥（Paper Mill Sudge，PMS）制備非均相Fenton催化劑，并用于處理染料廢水的新思路。以造紙污泥和FeSO4·7H2O為原料，通過一步合成法制備基于造紙污泥的非均相Fenton催化劑，并以合成染料亞甲基藍(lán)模擬廢水為目標(biāo)污染物，系統(tǒng)地研究了非均相Fenton體系和非均相光Fenton體系對(duì)亞甲基藍(lán)模擬廢水的處理性能、工藝條件、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)以及反應(yīng)機(jī)理;通過催化劑重復(fù)使用

3、實(shí)驗(yàn)，評(píng)價(jià)了催化劑的穩(wěn)定性和使用壽命。主要研究?jī)?nèi)容如下：
　　1、基于造紙污泥的非均相Fenton催化劑制備研究。以FeSO4·7H2O和造紙污泥為原料，利用焙燒法制備出穩(wěn)定、催化活性高的納米復(fù)合物催化劑(PMS-Fe-400)。通過單因素條件實(shí)驗(yàn)得出催化劑制備的最佳條件為:FeSO4·7H2O/造紙污泥質(zhì)量比0.4∶1，焙燒溫度為400℃，焙燒時(shí)間為60min。運(yùn)用SEM、XRD、EDX、BET、FT-IR、DSR等表征手段對(duì)所

4、制備的催化劑理化性質(zhì)進(jìn)行充分表征，表征結(jié)果表明，催化劑中的鐵元素以α-Fe2O3的形式存在，二氧化硅和負(fù)載鐵元素之間形成了Si-O-Fe鍵，存在大量2-10nm的介孔，比表面積為19.37m2/g，對(duì)紫外和可見光都可以響應(yīng)，在水溶液中分散性能較好，且具有較好的磁性，能夠磁性回收。
　　2、非均相Fenton降解亞甲基藍(lán)的研究。考察PMS-Fe-400/H2O2非均相Fenton體系對(duì)目標(biāo)污染物染料亞甲基藍(lán)降解效果。在最佳反應(yīng)條件（

5、亞甲基藍(lán)初始濃度為50mg/L、催化劑投加量為1g/L、H2O2投加量為2mL/L、初始pH=4）下，反應(yīng)90min后，亞甲基藍(lán)的降解率達(dá)到92.4％，TOC去除率75.6％，降解過程符合假一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程;機(jī)理研究表明，非均相Fenton反應(yīng)是亞甲基藍(lán)降解的主要路徑（占61.4％），催化劑表面鐵離子溶出而導(dǎo)致的均相Fenton反應(yīng)是亞甲基藍(lán)降解起次要路徑（占31％）;該體系中對(duì)亞甲基藍(lán)氧化降解其主要作用的自由基為羥基自由基;整個(gè)反應(yīng)過程

6、中催化劑的鐵離子溶出量低于0.5mg/L，5次重復(fù)使用后對(duì)亞甲基藍(lán)的降解率仍能達(dá)到83％以上，表明催化劑具有良好的穩(wěn)定性和較長(zhǎng)的使用壽命。
　　3、非均相光Fenton降解亞甲基藍(lán)的研究。為了進(jìn)一步優(yōu)化反應(yīng)參數(shù)，在PMS-Fe-400/H2O2非均相Fenton體系基礎(chǔ)上引入可見光(vis)照射，考察vis/PMS-Fe-400/H2O2非均相光Fenton體系對(duì)亞甲基藍(lán)降解效果。在最佳反應(yīng)條件（亞甲基藍(lán)初始濃度為20mg/L、催

7、化劑投加量為0.6g/L、H2O2投加量為1mL/L以、初始pH=6的條件）下，反應(yīng)120min后，亞甲基藍(lán)的降解率達(dá)到98％，TOC去除率85％，降解過程符合假一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程;在可光的照射下，體系初始pH=2-8范圍內(nèi)，該體系亞甲基藍(lán)都有很好的降解效果，表明反應(yīng)體系能夠適應(yīng)較大的酸堿度范圍，克服了傳統(tǒng)Fenton的瓶頸(pH=2-3);機(jī)理研究表明，非均相光Fenton反應(yīng)是亞甲基藍(lán)降解的主要路徑（占88％），由催化劑表面鐵離子溶出而