鈰基催化劑的制備、表征及催化性能的研究.pdf

1、減少大氣污染已經(jīng)成為環(huán)境保護(hù)中的一個重要課題。其中CO和NO是主要的大氣污染物，因此基于CO氧化和CO還原NO的研究受到越來越多科研人員的重視。而在催化反應(yīng)中催化劑的選擇很重要。一方面要廉價易得，另一方面要具有高的催化活性。貴金屬催化劑雖然具有高活性，但昂貴且稀缺。因此研究非貴金屬催化劑取代貴金屬具有重大意義。
　　CeO2是一種具有螢石結(jié)構(gòu)的稀土功能材料。其具有良好的儲氧和釋氧能力的同時也具備優(yōu)秀的氧化還原性能，易于形成氧空位。

2、因此在催化領(lǐng)域中，CeO2受到廣大研究者的關(guān)注。本文通過對CeO2進(jìn)行改性，并采用X射線衍射(XRD)、N2物理吸附(BET、BJH)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、X射線電子能譜(XPS)、激光拉曼光譜(LRS)、紫外可見漫反射(UV-vis DRS)、程序升溫還原(H2-TPR)、程序升溫脫附(O2-TPD、NO-TPD)及原位紅外漫反射（in situ DRIFTS）對樣品進(jìn)行表征。以CO+O2或CO+NO為反應(yīng)模型對其

3、進(jìn)行催化性能的研究。本論文的主要結(jié)果如下:
　　(1)采用共沉淀法和浸漬法合成CuO/MnOx-CeO2催化劑，系統(tǒng)考察CuO負(fù)載量及Mn摻雜量對催化劑的性質(zhì)及催化活性的影響。發(fā)現(xiàn)當(dāng)負(fù)載12％CuO，Ce∶Mn=10∶1時，催化劑的CO氧化催化活性最好。摻雜適量的Mn離子，有利于氧空位的形成。負(fù)載適量的CuO，提供了更多CO的吸附活性位Cu+。同時基于Mn與Cu的相互作用，可以形成更多的Cu+(Cu2++Mn2+(←→)Cu++M

4、n3+，Cu2++Mn3+(←→)Cu++Mn4+)。并且由于催化劑表面三對氧化還原對（Cu2+/Cu+，Ce4+/Ce3+，Mnn+/Mnn-1）的電子傳遞效應(yīng)，誘發(fā)更多活潑晶格氧有利于CO氧化。因此CuO/MnOx-CeO2催化劑有較高的催化活性。
　　(2)通過水熱法分別合成紡錘型和球型CeO2，以碳球?yàn)槟０鍎┖铣煽招那蛐虲eO2，再通過浸漬法負(fù)載CuO。研究不同形貌的CeO2對CuO/CeO2催化劑性質(zhì)和CO還原NO催化活