高性能Ni基甲烷重整催化新材料制備及應(yīng)用研究.pdf

1、氫氣是一種綠色能源，能量密度大，燃燒后產(chǎn)物為水，不僅不會(huì)對(duì)環(huán)境造成污染，還有可能替代石化燃料解決能源危機(jī)問(wèn)題。因此，氫氣在21世紀(jì)能源舞臺(tái)上將扮演重要的角色。目前，甲烷水蒸汽重整是最有效和可行的制氫方法，且已大規(guī)模工業(yè)化。Ni基催化劑因價(jià)格低廉、儲(chǔ)量豐富且活性高，已被廣泛應(yīng)用于甲烷重整。但該類(lèi)催化劑易積碳，Ni活性中心高溫下易燒結(jié)，導(dǎo)致催化劑失活。因此，為降低制氫成本，促進(jìn)氫氣作為綠色能源推廣，有必要研發(fā)具有更高抗燒結(jié)能力和抗積碳性能的

2、催化劑。本論文針對(duì)該目標(biāo)展開(kāi)研究，主要結(jié)果如下：
　　首先，使用共浸漬方法制備一系列不同Co含量的Ni-Co/γ-Al2O3雙金屬催化劑，其中Ni的質(zhì)量百分比為12％，并將其用于甲烷水蒸氣重整制氫反應(yīng)。結(jié)果表明，Co的添加雖然使得催化劑低溫活性略有降低，卻很好地提高了Ni/Al2O3催化劑的抗積碳性能和反應(yīng)穩(wěn)定性。XPS和TEM結(jié)果證明Ni和Co之間存在強(qiáng)相互作用。還原后催化劑的XRD和HAADF-STEM mapping結(jié)果提供

3、了直接的證據(jù)表明Ni和Co之間形成了Ni-Co合金。該合金的形成可有效覆蓋部分低配位的活潑Ni中心，降低催化劑對(duì)C-H鍵的活化能力，抑制C-C鍵的形成，因而有效地抑制了催化劑在反應(yīng)過(guò)程中積碳。
　　其次，分別合成了介孔Al-SBA-15和球形樹(shù)枝狀KCC-1載體，利用去離子水和乙二醇作為溶劑，采用浸漬法制備了7% Ni/Al-SBA-15和Ni/KCC-1等催化劑。結(jié)果表明，用乙二醇作為溶劑，結(jié)合上述兩種不同形貌介孔載體所制備的催