鈰鋯鋁復(fù)合氧化物及其三效催化性能研究.pdf

1、眾所周知，汽油車尾氣是造成環(huán)境污染的主要來源之一。三效催化轉(zhuǎn)化可以去除機(jī)動(dòng)車尾氣中的NOx，CO和碳?xì)浠衔?HC)，而成為一種有效的方法。但汽車尾氣凈化過程中所用的儲(chǔ)氧材料---鋪鋯固溶體在高溫下比表面積迅速降低導(dǎo)致其催化活性大大減弱，鈰鋯固溶體中摻雜氧化鋁提高熱穩(wěn)定性是因?yàn)檠趸X起到擴(kuò)散壁壘的作用。因此，本文通過共沉淀法制備了一系列鈰鋯鋁復(fù)合氧化物，以提高鈰鋯固溶體高溫下的催化性能。高溫還原處理樣品后伴隨著中溫氧化處理(ro)可以顯

2、著提高鈰鋯基復(fù)合氧化物的低溫氧化還原能力，我們對(duì)合成的鈰鋯固溶體和鈰鋯鋁復(fù)合氧化物先進(jìn)行高溫還原處理，然后再進(jìn)行中溫氧化處理，并用化學(xué)還原方法在合成的鈰鋯固溶體和鈰鋯鋁復(fù)合氧化物上負(fù)載Pd質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1％。
　　本論文利用粉末X射線衍射(XRD)，N2吸脫附，X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(XAFS)，動(dòng)態(tài)儲(chǔ)氧性能測(cè)定(DOSC)，靜態(tài)儲(chǔ)氧性能測(cè)試(TOSC)，程序升溫還原(H2-TPR)等實(shí)驗(yàn)手段，系統(tǒng)研究了高溫還原-中溫氧化對(duì)載體及其負(fù)載P

3、d催化劑的織構(gòu)-結(jié)構(gòu)，氧化還原性能，儲(chǔ)放氧性能，熱穩(wěn)定性和催化劑三效催化性能的影響和規(guī)律。得出的主要結(jié)論如下:
　　在高溫空氣處理下，鈰鋯固溶體新鮮樣品和老化樣品主要有t-Ce0.5Zr0.5O2相組成，而鈰鋯鋁復(fù)合氧化物的新鮮樣品和老化樣品主要兩相組成:少量的γ-Al2O3相或者δ-Al2O3和主要的t-Ce0.5Zr0.5O2相。然而，在還原高溫處理?xiàng)l件下，產(chǎn)生一個(gè)完全不同的燒綠石相。k-CeZrO4相的出現(xiàn)是將燒綠石相氧化，

4、k-CeZrO4相不僅可以在鈰鋯固溶體中出現(xiàn)，也在鈰鋯鋁復(fù)合氧化物中出現(xiàn)。在鈰鋯固溶體摻雜氧化鋁可以顯著提高高溫?zé)岱€(wěn)定性，鈰鋯固溶體和鈰鋯鋁復(fù)合氧化物擁有良好的低溫氧化還原性能和高的動(dòng)態(tài)儲(chǔ)氧量和總儲(chǔ)氧量歸因于顆粒表面富集Ce3+，這通過XANFS表征可以看到，表面富集的Ce3+是通過高溫還原-中溫氧化處理獲得的。
　　Pd/50CZA-ro比Pd/50CZA-f和Pd/50CZA-a擁有更高的動(dòng)態(tài)和靜態(tài)儲(chǔ)氧量;Pd/50CZA-r