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文檔簡介
1、苯及其它芳香烴產(chǎn)品是重要的基礎(chǔ)化工原料,全球苯需求年增速將達(dá)3.9%,苯產(chǎn)能年增速可能只有2%,供應(yīng)缺口導(dǎo)致苯的價(jià)格居高不下。而天然氣的主要成分甲烷在無氧高溫的條件下催化脫氫芳構(gòu)化可以直接將其轉(zhuǎn)化為具有廣泛用途的芳烴產(chǎn)品,并同時(shí)伴隨大量的氫氣產(chǎn)生。HZSM-5以其獨(dú)特的微孔孔道結(jié)構(gòu)和酸性質(zhì)被認(rèn)為是甲烷無氧芳構(gòu)化最有效的催化劑之一,但ZSM-5的微孔結(jié)構(gòu)制約了苯等大分子在其中的傳遞擴(kuò)散。最近的研究發(fā)現(xiàn)具有微介孔復(fù)合結(jié)構(gòu)的多級孔道分子篩的開
2、發(fā),為解決微孔中物質(zhì)傳遞擴(kuò)散受限提供了新的方向和可能性。因此研究多級孔道ZSM-5分子篩對甲烷無氧芳構(gòu)化反應(yīng)很有意義。甲烷(CH4)是天然氣的主要組成成分,本文用甲烷代替天然氣作為反應(yīng)氣體。
在水熱條件下研究了ZSM-5分子篩的合成,并對合成的分子篩樣品進(jìn)行了XRD、SEM、IR、BET、NH3-TPD、TG等表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,具有介孔結(jié)構(gòu)的ZSM-5分子篩的最佳合成條件是:合成過程物料配比n(SiO2):n(Al2O3):
3、n(TPABr):n(NaCl):n(H2O):n(NaOH)=60:1:10:40:1800:9,晶化溫度為150℃,動(dòng)態(tài)晶化時(shí)間為48h;薄層結(jié)構(gòu)的ZSM-5分子篩的適宜合成條件為:n(SiO2):n(Al2O3):n(Na2O):n(TPABr):n(H2O) n(Triton-X-100):n(urea)=50:1:10:10:1800:3.5:1.25,動(dòng)態(tài)晶化溫度為150℃,晶化時(shí)間為48h。表征的結(jié)果也表明所合成的樣品具有
4、較好的孔道結(jié)構(gòu),表面積分別為420m2/g和392m2/g。除此之外,合成樣品的熱穩(wěn)定性較好,粒度分布較為均勻。
在固定床微反應(yīng)裝置上,以采用新型鉬負(fù)載方式改性后的Mo-ZSM-5分子篩為催化劑,考察了催化劑的甲烷芳構(gòu)化反應(yīng)性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)催化劑的Mo負(fù)載量為6wt%,反應(yīng)溫度為700℃,壓力為常壓的條件下,甲烷的轉(zhuǎn)化率達(dá)到了10.97%,催化劑的活性最高。當(dāng)添加第二金屬組分Mg對6Mo/ZSM-5進(jìn)行改性時(shí),其B酸量有
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